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Nature Communications:电催化科研成果

测试狗 科学10分钟 2023-04-29


第一作者:Fan Liao, Kui Yin, Yujin Ji

通讯作者:邵琪

通讯单位:苏州大学化工与环境工程学院

DOI:10.1038/s41467-023-36833-1



研究背景


酸性电解质中将水电解成清洁可再生的氢气,是缓解能源和环境保护问题的有效技术之一。近年来,用于析氧反应(OER)的有效电催化剂可以显著提高能量转换效率,降低电解水分裂的阳极能量消耗。其中,氧化铱(IrO2)被认为是析氧反应最理想的催化剂之一,因其可承受恶劣的酸性条件。然而,根据早期文献报道,IrO2催化剂因缺乏高本征活性,其析氧反应缓慢的动力学在很大程度上阻碍了水分解的效率。



研究内容


邵琪团队在这项工作中,创新性的首次制备一种由单斜相分层IrO2纳米带组成的金属氧化物,所制备的IrO2纳米带空间群为C2/m(12)。IrO2纳米带中的Ir-O配位多面体保持八面体构型,而八面体亚基的连接处呈边界共享模式。IrO2纳米带的空间群是C2/m(12)与金红石型结构IrO2(P42/mnm(136))完全不同。作者根据实验观察,确定了IrO2纳米带的形成机理和其向IrO2纳米片的进一步转换。由于特定的相结构和纳米带形态,IrO2纳米带在酸性电解质中表现出优异的析氧反应活性和稳定性。作者进一步通过理论计算解释了IrO2纳米带的高本征活性。



文章要点


1.创新性的制备了IrO2纳米带,并通过XRD,HRTEM,HAADF-STEM,XANES光谱和 FT-EXAFS光谱等确认了IrO2的表面形貌与晶格结构;

图1 IrO2纳米带的形貌表征(a-b)与晶体结构表征(c-k)

图2 IrO2纳米带的晶体结构演变过程分析


2.进一步确认了IrO2纳米带在酸性条件下的析氧反应活性与析氧反应稳定性

图3 IrO2纳米带、IrO2纳米片和金红石型结构IrO2在0.5 M H2SO4中的析氧反应活性比较


3.通过密度泛函理论计算,为IrO2纳米带的析氧反应活性提供了理论依据

图4 IrO2纳米带和金红石型结构IrO2的析氧反应活性理论分析


 

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