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研究进展:Nat Nanotech/Phys,分子机器、催化,2篇权衡Trade-offs

今日新材料 今日新材料 2023-01-06

1. 生物分子机器:小分子棘轮,调控化学平衡

生物分子机器Biological molecular machines,使化学转化、组装、复制和运动成为可能,但最独特的是,使化学系统失去平衡,以维持生命。在这样的过程中,纳米大小的机器,驱动吸能平衡反应,产生分子能量载体。然而,将人造纳米机器所做的工作,转化为化学能,仍然极具挑战性。

今日,荷兰格罗宁根大学Michael Kathan和Ben L. Feringa团队在Nature Nanotechnology上发文,报道了一种轻燃料的小分子棘轮,它能够在能量上驱动耦合的化学平衡。通过用分子马达桥接两个亚胺大环,该机器形成交叉,并因此通过热(临时键解离)或光化学(单向旋转)途径,采用几种不同的拓扑结构。前者将使机器向全局能量最小值驰豫,而后者将系统中的交叉次数增加到平衡值以上。该研究方法,将为分子机器执行的连续机械运动与化学转化耦合,以达到非平衡状态提供了蓝图。

图1:AMM±N的工作原理。

图2:AMM±N的序列特异性、光驱动缠绕机制。

图3:AMM±N在不同缠绕状态下的核磁共振谱。

图4:AMM±N的解旋机理和热稳定性。

图5:AMM±N的能量、结构和工作机制。

文献链接:https://www.nature.com/articles/s41565-021-01021-z
https://doi.org/10.1038/s41565-021-01021-z
本文译自Nature。



2. 催化颗粒空间组织的权衡和设计原则


从酶复合物到代谢偶联细胞,催化颗粒,在不同长度尺度的许多生物系统中,进行空间组织。尽管在不同的规模上操作,这些系统都具有涉及部分受阻扩散传输的局部反应,这是由催化剂的集体排列决定的。然而,不同排列如何影响反应和传输动力学之间的相互作用,在很大程度上仍未被探索,这最终决定了通过反应途径的通量。今日,慕尼黑工业大学Ulrich Gerland团队在Nature Physics上发文,报道了两个基本的权衡,第一个,是在催化剂间有效传输和底物消耗之间,第二个,是在中间产物空间限制和催化剂对底物可及性之间。利用模型反应途径,系统表征这些权衡相互作用中,出现的催化剂排列,并得出其一般设计原则。研究发现,最优催化剂排列问题,有效地推广了著名的汤姆逊静电学问题。


图1:模型示意图。

图3:不同局域化策略。

图4:基底屏蔽和中间体限制之间的权衡。

文献链接:https://www.nature.com/articles/s41567-021-01444-4
https://doi.org/10.1038/s41567-021-01444-4
本文译自Nature。

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