研究进展：计算材料学，量子多体计算 | Nature Computational Science

高效计算和量子力学精确近似求解多电子薛定谔方程，是计算材料科学的关键所在。若能够消除计算成本瓶颈，耦合簇理论等方法，将具有广泛应用潜力。例如，需要极其密集的K点网格，来模拟长程电子相关效应，特别是对于金属。尽管在偏移（或扭曲角）上取平均，可以使这些网格更有效，但耦合簇理论coupled cluster theory的最终时间成本，还是令人望而却步。

近日，美国爱荷华大学James J. Shepherd团队，联合维也纳工业大学理论物理系，在Nature Computational Science上发文，报道了可以使用过渡结构因子transition structure factor，找到单个特殊扭曲角twist angle，这提供了与扭曲平均twist averaging相同的好处，在计算时间上减少了一个或两个数量级。研究证明，这不仅适用于金属系统，而且适用于更广泛的材料，包括绝缘体和半导体。

A shortcut to the thermodynamic limit for quantum many-body calculations of metals

金属量子多体计算热力学极限的捷径。

图1：计算效率数据的结构因子扭转平均structure-factor-based twist averaging sfTA。

图2：一系列系统扭转平均和结构因子扭转平均structure-factor-based twist averaging sfTA的Γ中心网格能量差。

图3：结构因子扭转平均structure-factor-based twist averaging sfTA-耦合簇理论单双粒子coupled cluster theory singles and doubles CCSD-有限尺寸修正finite-size correction FS适用于两相锂。

图4：SFTA-CCSD硅金刚石和β-Sn相的能量-体积曲线。

周期耦合簇理论Periodic coupled cluster theory，相较于量子蒙特卡罗方法，更多受益于选择扭曲角，主要因为两个重要原因。一是来自关联扭曲平均（或平衡）描述的基集basis-set，不完全性误差更可靠地与电子数交换。这可以大大减少处理小带隙金属材料所需的基集尺寸。二是，热力学极限thermodynamic limit TDL 校正，依赖于相同的关系，并且增加的互换性，也有助于这些校正变得更加一致。总之，K点网格小偏移small offset，意味着在计算机时间方面成本过高的过往计算，现在将成为实现的可能。

文献链接：https://www.nature.com/articles/s43588-021-00165-1

https://doi.org/10.1038/s43588-021-00165-1

https://www.nature.com/articles/s43588-021-00165-1.pdf

本文译自Nature，请点击阅读原文，可下载全文。

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