高价一维Bi链磁性拓扑材料 | 前沿快讯No.34

美国普林斯顿大学Jason F. Khoury和Leslie M. Schoop 教授提出高价一维Bi链可作为一类未被探索的磁性拓扑材料的构建结构基元，每个Bi链的单胞中有两个Bi原子，产生能带折叠而形成能带交叉。作者指出在化合物家族Ln3MPn5中存在这种结构基元，并对其中的一个典型化合物Sm3ZrBi5进行了详细研究，证明它是一种新的具有高价一维Bi链的磁性拓扑材料。相关研究成果以A Class of Magnetic Topological Material Candidates with Hypervalent Bi Chains Giant 为题，发表于《美国化学会志》J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 9785−9796上。

晶体和电子结构之间的联系对于理解固态化学中的“结构−物性”关系至关重要，特别是有助于理解电子行为与传统固体不同的拓扑材料。拓扑材料是一类新的量子材料，由于具有高的载流子迁移率、高磁电阻和对称性保护的表面态而受到了广泛关注。拓扑半金属属于拓扑材料，与石墨烯类似，在费米能级附近具有线性色散的能带交叉。与拓扑绝缘体仅仅在表面态出现能带交叉不同，拓扑半金属在体能带中表现出能带交叉。如果能带交叉在自旋轨道耦合相互作用下打开带隙，则很可能形成拓扑绝缘体和拓扑保护的表面态。

由于拓扑材料的重要基础和应用意义，很多研究着力于拓扑材料的分类和预测尚未深入研究的潜在拓扑材料，创建了许多指导研究人员合成新的拓扑材料的数据库。虽然这些数据库非常有用，但仍然具有一些缺点：首先，这些数据库在预测新的拓扑材料时无法提供任何化学上的启发；其次，它们所依赖的广义梯度近似密度泛函理论在能带结构预测的准确性具有一定的局限性。当人们考虑到目前研究最多的拓扑材料仍然来自少数结构时，比如四方格子、Kagome格子以及与Bi2Te3相似的结构，这种预测方法的局限性就显得更加明显。此外，数据库显示 “最佳”的拓扑材料已经被探索过了，铋的硫属化物拓扑绝缘体是目前带隙最大且表面态最干净的。因此，预测尚未合成的新材料是可取的，但可能非常棘手，需要将化学直觉和计算知识正确结合，才能向实验界提出准确的建议。最后，即使一种候选材料是拓扑的，并且还没有被研究过，但是其单晶合成也可能非常。因此，通过关注以前被忽视的拓扑候选材料的化学特征来寻找新的拓扑材料至关重要。

本文作者美国普林斯顿大学Jason F. Khoury和Leslie M. Schoop 教授提出高价一维Bi链可作为一类未被探索的磁性拓扑材料的构建结构基元，每个Bi链的单胞中有两个Bi原子，产生能带折叠而形成能带交叉。作者指出在化合物家族Ln3MPn5中存在这种结构基元，并对其中的一个典型化合物Sm3ZrBi5进行了详细研究，证明它是一种新的具有高价一维Bi链的磁性拓扑材料。

Sm3ZrBi5具有 P63/mcm空间群，含有一维Bi链和ZrBi6共面八面体形成的棱柱结构。

图1 晶体结构。

第一性原理计算给出了Sm3ZrBi5的电子结构，在费米面上存在能带交叉，部分在自旋轨道耦合的作用下打开带隙。并且在电子结构中发现了一维链模型的特征。

图2 电子结构和狄拉克点。

低温下的磁性、热容、电输运和热电测量均表明在11.7K和10.7 K出现两个反铁磁转变，并且在外加磁场的情况下保持不变。这种不寻常的磁行为很可能是由准一维磁结构引起，具有阻挫特征的自旋 “固定”在反铁磁转变温度附近不变。

图3 磁性测量。

原文连接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02281

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