拓扑绝缘体中太赫兹极化激元的实空间成像 | 应用物理前沿推介系列No.13

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本期推介

拓扑绝缘体中太赫兹极化激元的实空间成像

固体中的等离激元是一种量子化的电子集体激发，它广泛存在于许多金属材料及掺杂的半导体材料中。这种由大量电子集体运动构成的激发态可以和外部电磁辐射耦合，在材料表面可以形成传播的等离极化激元。近年来在石墨烯以及拓扑绝缘体中相继发现了由没有质量的Dirac电子构成的等离激元，而且这种等离激元也可以和光子耦合形成等离子极化激元，并且由于拓扑表面态电子具有自旋轨道锁定，在拓扑绝缘体表面可以形成自旋极化的等离激元波。从而使得对Dirac等离极化激元的研究引起了广泛的关注。

对拓扑绝缘体表面态中Dirac等离极化激元（DPPs）的观测手段一般是利用太赫兹（THz）光谱对拓扑绝缘体构成的微谐振器结构进行远场测量。但是，这类测量结果不可避免的受到大量体内电子的等离极化激元的干扰，以及混合了很多体内THz声子极化子的信号，使分辩DPPs的任务变得极其困难。所以，尽管远场光谱学已经展示了许多DPP的基本性质，但仍然无法提供有关等离极化激元传播或模式相关方面的信息。散射型近场光学显微（s-SNOM）技术已经很成功地在近红外和中红外波段揭示了薄层材料和共振结构中极化激元的传播距离、相位、群速度、寿命和场分布。然而，太赫兹极化激元的实空间成像还是非常具有挑战性，主要是因为在太赫兹波段要同时达到高空间分辨、谱分辨和高信噪比很困难。

2022年西班牙圣塞瓦斯蒂安纳米科学与技术联合研究中心（CIC nanoGUNE at San Sebastian）利用散射型近场光学显微镜（s-SNOM）实现了对拓扑绝缘体Bi₂Se₃薄膜上太赫兹等离极化激元在传播过程中的纳米级实空间成像，实验中测到的极化激元其动量可达同能量光子动量的12倍，而衰减时间大概为0.48 ps。通过色散关系发现，极化激元可以被解释成许多种组合的载流子同时与太赫兹波的耦合。该工作对理解拓扑绝缘体中的太赫兹极化激元起到非常重要的作用，表明THz s-SNOM是太赫兹极化激元成像的强有力工具。

该中心使用了自主研发的THz散射型近场光学显微镜（THz s-SNOM）对经典三维拓扑绝缘体Bi₂Se₃中的等离极化极化激元进行了研究。该太赫兹近场核心技术有：（1）太赫兹源使用了频率可调节的单色相干太赫兹激光器；（2）探测部分利用了基于迈克尔逊干涉仪的光学全息（Synthetic Optical Holography）进行信号解调。工作原理（见图1）是将太赫兹光束汇聚在针尖上，在针尖顶端产生纳米尺度的近场，其动量足够大便会在样品表面产生传播型的极化激元，它传播到样品边界处会反射回来，并还会在针尖处发生散射。用马达操控针尖在样品表面扫描，通过记录针尖散射场的振幅s_n和相位φ_n（它们是针尖位置的函数），可以得到极化激元波长、传播长度等相关信息。这里的n代表几阶调制，n=3即为参考调制频率的3倍.

图1 s-SNOM示意图及振幅相位的谱线图。

使针尖以调制好的频率进行高频实空间振动，将采集到的数据解调，可以有效地降低背景噪声，将等离极化激元散射场的振动信息分离出来，得到如图1和图2所示的结果。图1（c）中，相位φ₃(x)(x>0)极小值随频率的变化说明了极化激元的波长在微米尺度（也可见图3(a)）。从近场信号得到传播的极化激元是一种衰逝波，利用相位和位置的谱线可以得到其波长信息和色散关系（图2）。

图2 分离噪声后的振幅和相位谱线以及复平面分析。

本文还得到了由不同载流子导致的等离极化激元各自的谱线，以及Bi₂Se₃薄膜厚度对衰逝波色散关系的影响，通过基于不同电导率模型来计算色散关系，发现等离极化激元信号是太赫兹波与无质量Dirac载流子(DP)、有质量二维电子气载流子（2DEG），有质量体载流子（BC）、光声子（OP）同时耦合的结果。相关的实验和拟合数据见图3，其中模型d与实验数据符合地最好。

图3 薄膜厚度对色散关系的影响。

太赫兹波段的纳米光子学对于生物化学分子检测、传感器灵敏度增强、通讯等应用会非常有前途。在纳米尺度内研究光与物质的相互作用是其中的关键。该中心的工作用THz s-SNOM技术对拓扑材料中的太赫兹等离极化激元在实空间进行纳米级成像，不但可以揭示太赫兹波在纳米尺度范围内与物质耦合产生的奇异效应，而且为该技术在其它材料和结构中的应用开拓了方向。THz s-SNOM与低温技术能进一步结合，对研究强关联超导机制、各种集合激发的非线性效应等都有非常光明的前景。

推介人

齐静波  电子科技大学，教授，主要研究方向为光（电磁波）与物质相互作用过程及衍生的应用。

参考资料

Shu Chen, Andrei Bylinkin, Zhengtianye Wang, Martin Schnell, Greeshma Chandan, Peining Li, Alexey Y. Nikitin, Stephanie Law & Rainer Hillenbrand,Real-space nanoimaging of THz polaritons in the topological insulator Bi2Se3,Nature communications, (2022) 13:1374。

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