深圳大学张培新/马定涛《AFM》：嵌入聚合物电解质中的多功能 MXene 键合传输网络实现高倍率和稳定的固态锌金属电池!

水系锌金属电池因其低成本、高理论体积容量（5855 mAh cm^-3）和本质安全等综合优势而被认为是一种很有前景的储能解决方案。然而，水分子相关的副反应，如腐蚀、析氢和正极溶解，会损害电极并导致电化学故障。在这种情况下，采用固态聚合物电解质(SPE)代替水系电解液可以有效地减少这些有害影响。此外，SPE的发展对于柔性固态电池技术也至关重要。不幸的是，SPE较差的离子传输性能通常会导致锌金属电池的传输动力学缓慢。此外，不稳定的界面会进一步破坏电极-电解质的接触，大大增加极化效应。因此，构建高性能固态锌金属电池的前提条件应着眼于开发具有高效离子传输和稳定电极-电解质界面的SPE。

近日，深圳大学张培新教授、马定涛博士提出了多功能MXene键合传输网络嵌入聚（偏二氟乙烯共六氟丙烯）/Zn(OTf)₂固态聚合物电解质（PH/MXene SPE）的概念，作为设计稳健SPE的“一体化”策略。为揭示这种设计合理的SPE调节离子传输以及界面化学和Zn沉积的机制，作者进行了包括密度泛函理论计算、模拟和多种表征技术在内的综合研究。结果表明，在MXene纳米填料和PH聚合物之间形成氢键网络有利于快速和均匀的离子传输。此外，稳定的有机/无机杂化界面的原位形成能够确保有效的界面传输动力学和均匀的Zn沉积。因此，当应用这种PH/MXene SPE时，可以实现具有小极化电压的超稳定的Zn沉积/剥离行为。此外，作者还演示了具有显著提高倍率性能和循环稳定性的固态Zn/VO₂电池。总之，这项工作中提出的独特策略为SPE设计和高性能固态锌金属电池的开发提供了新的见解。

文章要点：

1. 这项工作以具有代表性的Ti₃C₂T_xMXene为例，提出了用于锌金属电池的多功能MXene键合传输网络嵌入聚（偏二氟乙烯共六氟丙烯）/Zn(OTf)₂ SPE(PH/MXene SPE)的设计理念，以实现稳定的电极-电解质界面和高倍率的锌金属电池。

2. 一方面，DFT计算和实验证实，二维MXene纳米填料的引入可以提高PH/MXene SPE的热扩散效率和锌离子迁移数，同时降低离子迁移势垒。除此之外，由于MXene和PH聚合物链之间形成氢键网络，外电场激发的偶极子会通过局部极化电场效应加速锌盐的解离和离子传输。

3. 另一方面，结合模拟、形态评价、界面成分和界面传输动力学的研究，作者证明了MXene纳米填料还可以降低离子浓度极化，从而使电极-电解质界面的离子传输均匀化，有利于原位构建稳定的有机/无机杂化界面以实现均匀的锌沉积。

4. 因此，采用这种设计SPE的组装电池可以实现超稳定的Zn沉积/剥离行为，在0.1 mA cm^-2下循环寿命达到2500小时，在0.5 mA cm^-2下达到1500小时。此外，还可以构建高倍率固态Zn/VO₂电池。

5. 因此，这项工作为SPE设计开辟了一条新的“一体化”途径，也加深了对高性能固态锌金属电池的理解。

图1 MXene键合传输网络嵌入固态聚合物电解质的示意图及表征

图2 PH SPE和PH/MXene SPE的离子传输性能研究

图3 基于PH SPE和PH/MXene SPE的Zn沉积/剥离电化学性能测试

图4固态Zn/VO₂全电池的电化学性能

---

往期推荐

扫码关注我们

科学指南针一测试万事屋

干货丨资讯丨教程丨视频

课件丨文献下载丨测试服务

点个再看，今年一作IF轻松>10