【文献解读】ACS AMI II 用于水整体裂解的非晶@晶体棒状核壳电催化剂

文章背景

设计和制造具有成本效益和高度稳定的电催化剂，以在低电极电位和更少的电力消耗下高效地产生氢气是非常必要的。

许多过渡金属基化合物，包括氧化物、硫化物、硒化物、氮化物和氢氧根电催化剂。然而，大多数这些电催化剂要么在碱性介质中单一的HER或者OER催化活性，这使得电解槽的组装在技术上很困难。

RuO₂通常表现出较高的催化性能，但催化稳定性较差因此，采用合适的策略对RuO₂进行高活性和高稳定性的电解是非常必要的。

对于非晶态材料，结构的灵活性使它们能够在电催化过程中自我调节和承受结构扰动，从而提高其长期运行的稳定性。非晶态材料固有的无序性会在松散束缚原子的自由体积区域产生大量的悬空键和缺陷，从而暴露出大量的活性位点。

文章详情

作者制备了一种由非晶态RuO₂包裹的结晶Ni_0.85Se组成的新型层次结构催化剂，该催化剂在1M KOH碱性溶液中，电流密度分别为10、100和200 mA cm^-2时，电池电压分别为1.488、1.634和1.714 V。

除具有优异的催化活性外，制备的AC/C-RuO₂/Ni_0.85Se可连续进行50 h的水分解反应，性能衰减可忽略不计。在碱性溶液中稳健的长期HER、OER和双电极电解槽稳定性可以归因于有意设计的非晶/晶状RuO₂/Ni_0.85Se，这是由于非晶RuO₂外壳具有优异的耐腐蚀性。

密度泛函理论(DFT)模拟结果表明，非晶态RuO₂中的Ru位是主要的活性位，而Ni_0.85Se棒状核作为共同作用的电催化剂进行界面电荷转移，使其具有优异的电化学分解水性能。

结果与讨论

综上所述，利用NF合成了由非晶态RuO₂和晶态Ni_0.85Se组成的核壳型纳米棒阵列。独立式电极在1.0 M KOH电解质中表现出优异的HER和OER性能。

通过详细的研究，通过DFT模拟阐明了增强HER活性的工作机制。此外，本研究中构建非晶/晶层次结构的策略可以广泛应用于各种催化剂设计中，以提高催化性能。

Engineering Amorphous/Crystalline Rod-like Core−Shell Electrocatalysts for Overall Water Splittings

DOI: 10.1021/acsami.2c13417.

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