计算名人堂 || 理论与计算大牛杨金龙

2023年，注定是不平凡的一年！从本期开始，我们将对理论与计算领域的大牛，对之前的成果工作进行简单汇总，希望能够为科研工作者们提供一些思路及想法。

本期为2023版新版名人堂介绍，本期为第1期。

名人介绍

杨金龙（Yang Jinlong），男，汉族，物理化学家，中国科学院院士，中国科学技术大学副校长。

1966年1月生于江苏盐城，1981至1985年在南京师范大学学习，获学士学位。1985至1991年在中国科学技术大学学习，分获硕士、博士学位。毕业后留校任教。曾在意大利Padova大学、Cagliari大学、国际理论物理中心、香港科技大学、东京大学、香港大学和新加坡国立大学等单位工作和访问。1996年起任中国科学技术大学教授。1997年任中国科学院选键化学重点实验室副主任，2004年任合肥微尺度物质科学国家实验室理论与计算科学研究部主任, 2009年任化学与材料科学学院执行院长。2017年1月任中国科学技术大学校长助理，2018年4月起任中国科学技术大学副校长，2019年11月当选为中国科学院院士。

长期从事理论与计算化学的教学和研究工作。一直致力于发展与应用第一性原理计算方法与模型研究小分子，原子团簇，固体表面与界面和纳米体系的结构和性质，注重和相关实验研究的配合与合作。已发表学术研究论文四百余篇，论文被他引一万余次。获得国家杰出青年科学基金资助，受聘教育部“长江学者奖励计划”特聘教授， 担任基金委创新群体负责人和国家重点研发计划项目首席科学家。应邀担任WIREs Computational Molecular Science和物理化学学报的副主编，Theoretical Chemistry Accounts、The Journal of Physical Chemistry、中国科学和化学物理学报的编委。入选美国物理学会（APS）的Fellow。

鉴于推文字数所限，同时杨院士2022年的发表文章众多，不可能一一列举，因此，我们只对其中的五篇进行了阐述。其他文章，感兴趣的同学可自行查阅杨院士的主页　http://staff.ustc.edu.cn/~jlyang/

研究成果

1. JACS：二维铁电Rashba半导体的高通量逆设计

自旋电子学的一个长期目标，是自旋的电学控制。在此，为了解决这一挑战，杨金龙院士团队进行了逆向设计，来寻找二维铁电Rashba半导体，其自旋纹理可以通过电场开关铁电极化来精确和容易地逆转。逆设计包括定义和利用Rashba效应和铁电性的设计原则。在根据可行的设计原则从数据库中筛选材料后，研究者确定了三种同时具有Rashba效应和铁电性的潜在结构类型，包括A₂P₂X₆型(空间群P3₁m)、ABP₂X₆型(空间群P₃)和AB型(空间群P3m₁)。通过对三种结构的高通量密度泛函理论计算和优化设计原则的材料筛选，研究者发现14种AB单分子层具有导带最小的纯Rashba效应，最薄的2D Rashba结构，并且可以克服铁电极化的能量势垒，是很有前景的2D铁电Rashba半导体。电可逆的自旋结构，使得铁电Rashba半导体，有望成为下一代自旋电子学的候选材料。

参考文献：

Chen, Jiajia, et al. "High-Throughput Inverse Design for 2D Ferroelectric Rashba Semiconductors." Journal of the American Chemical Society 144.43 (2022): 20035-20046.

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08827

2.JCTC：低秩近似加速平面波混合泛函计算与k点采样

自适应压缩交换(ACE)算子和插值可分密度拟合(ISDF)算法的低秩逼近，显著降低了混合泛函计算在实空间中的计算成本和内存占用，但缺乏k点采样阻碍了它们在具有平面波基集的周期系统的倒数空间中的实现。在此，杨金龙院士团队将ACE算子和ISDF分解结合为具有k点采样的倒数空间周期系统的ACE-ISDF算法。基于改进的互反空间ACE算子和k点傅里叶卷积的ACE- isdf算法，与具有平面波基集的周期系统的标准方法相比，混合泛函计算的时间复杂度从(N_e和N_k分别为电子数和k点)降低到(N_e和N_k分别为电子数和k点)，并且具有更小的前因子和更低的内存消耗。

参考文献：

Wu, Kai, et al. "Low-rank approximations accelerated plane-wave hybrid functional calculations with k-point sampling." Journal of Chemical Theory and Computation 18.1 (2021): 206-218.

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.1c00874#

3.NANO Letters：单原子核纳米团簇催化剂

在此，杨金龙院士及其合作者，通过引入空间位阻因子，采用共还原和反原电还原(AGR)相结合的联合合金化策略，首次合成了具有单银原子核的Pd基三金属纳米团簇。虽然AGR-衍生的具有单银原子内核的Pd基三金属纳米团簇的金含量较低，但在电催化还原CO₂为CO的过程中，表现出比双金属前驱体纳米团簇更高的活性和选择性。此外，研究者还发现Au₄Pd₆(TBBT)₁₂和Au₃AgPd₆(TBBT)₁₂的核心单原子都不是催化活性位点，但通过影响电子构型对催化性能有很大影响。结果表明，单原子核纳米团簇不仅可以提高贵金属的利用率(甚至达到100%)，而且可以改善金属纳米团簇的性能，并为研究金属纳米团簇的结构-性能相关性提供了新的思路。

参考文献：

Zhuang, Shengli, et al. "Single-Atom-Kernelled Nanocluster Catalyst." Nano Letters 22.17 (2022): 7144-7150.

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02290

4.JPCL：利用边缘修饰的磷纳米带设计直接Z-型异质结用于光催化整体水裂解

直接Z-型光催化剂，在利用太阳辐射光催化整体水分解方面，具有广阔的应用前景；然而，设计和特性仍然具有挑战性。在此，杨金龙院士团队使用边缘修饰的磷纳米带(X-PNRs，其中X = OH和OCN)，通过第一性原理基态和激发态密度泛函理论(DFT)计算构建并验证了直接Z-型异质结。基态计算提供了诸如几何结构和波段对齐等基本性质。线性响应时间相关的DFT (LR-TDDFT)计算显示了光产生的电荷分布，并证明了异质结中层间激子的产生，这有利于Z-型异质结中的电子-空穴复合。基于含时从头算非绝热分子动力学(NAMD)模拟研究了OH/OCN-PNRs异质结界面处的超快电荷转移，结果表明，层间电子空穴复合优先于层内复合，呈现出Z-型异质结的特征。因此，该计算工作为设计用于整体水分解的直接Z-型异质结光催化剂，提供了一种通用策略。

参考文献：

Gao, Yunzhi, et al. "Designing direct Z-scheme heterojunctions enabled by edge-modified phosphorene nanoribbons for photocatalytic overall water splitting." The Journal of Physical Chemistry Letters 13.1 (2021): 1-11.

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.1c03527#

5.Nano Research：双金属原子嵌入二维共价有机框架作为高效的析氧反应电催化剂：DFT研究

电化学析氧反应(OER)是水裂解制氢的半反应，但存在动力学缓慢和过电位大的问题。开发高效、稳定的OER电催化剂，是推进水分解的迫切需要。在此，杨金龙院士团队等研究者通过密度泛函理论(DFT)计算，系统研究了一种新型合成共价有机骨架(COF)材料上的一系列二维双原子催化剂(DACs)作为OER的潜在高效催化剂。研究者设计的6个同核(2TM-COF)和15个异核(TM₁TM₂-COF) DACS均表现出良好的稳定性。HO*和HOO*中间体的吸附吉布斯自由能之间存在较强的标度关系，OER过电位(η^OER)火山曲线可绘制为∆G_O*−∆G_HO*的函数。RhIr-COF的OER催化性能最佳，η^OER值为0.29 V，其次为CoNi-COF (0.33 V)、RuRh-COF(0.34 V)和Nilr-COF (0.37 V)，这4种OER催化剂的起始电位较IrO₂(110)催化剂低，电流密度较高。通过描述子识别研究发现，与嵌入双金属原子的鲍林电负性相关的Bader电荷是控制OER催化活性的最重要因素。该工作突出了一种面向OER的基于COF的2D DACs的潜在高效类别。

参考文献：

Zhou, Y., Chen, L., Sheng, L. et al. Dual-metal atoms embedded into two-dimensional covalent organic framework as efficient electrocatalysts for oxygen evolution reaction: A DFT study. Nano Res. 15, 7994–8000 (2022). https://doi.org/10.1007/s12274-022-4510-4

原文链接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12274-022-4510-4

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