文献解读 || 北京化工大学吴大鸣 Advanced Science 具有可重构电极的人工肌肉多层介质弹性体
然而，由于制作方法的限制，具有不可修改结构的多层 DEA 往往受到寿命短和可扩展制备的限制。因而研究团队制作了具有可分离和可重构结构的可重用多层DEA。通过采用连续空间约束强迫网络组装(CSNA)方法实现可伸缩的柔性电极，并结合真空层压(VL)方法使其与VHB 介质弹性体具有良好的附着性和可拆卸性。
基于柔性滚筒的CSNA方法用于制备由α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷和导电纳米粒子组成的大面积柔性电极。所制备的电极可以在40%的应变拉伸下连续工作超过10000个循环，并保持表面光滑以构建多层 DEA。
此外，由于可拆卸配置，电极也可以回收和重复使用建设新的致动器。该下肢辅助装置是由可拆卸的多层弹簧辊DEA演示的，在7kV电压下实现膝关节模型的大约3.1度的屈曲和伸展运动，可分离和可重构的多层DEA为可穿戴辅助设备的应用提供了新的思路。
与具有刚性结构和庞大控制系统的传统机器人相比，软机器人在可穿戴康复设备、仿生致动器、和新型医疗设备的特定需求十分关键，因为它们具有重量轻、灵活性和可控性。
在所有组件中，人工肌肉在软机器人系统中发挥着关键作用，该系统需要提供相当大的应变、足够的能量密度和操作频率。电活性聚合物（EAP）是一种很有前途的刺激响应材料，由于其在电场作用下可靠的肌肉样变形，因此适用于人工肌肉。
在许多潜在的EAP材料中，介电弹性体（DE）由于其可观的机电应变、高能量密度、相对快速的响应速度、轻量化和静音操作而备受关注。标准DE器件由中间介电层和两个相对的电极组成。
目前，多种DE材料可用于介电弹性体致动器（DEAs），包括天然橡胶、硅橡胶、聚氨酯、丙烯酸弹性体等。常见的电极材料包括金属涂料、碳油脂、碳纳米颗粒或纳米管以及导电聚合物。然而，单层介电弹性体器件的力输出和位移仍然难以满足人工肌肉的要求。
堆叠结构已经被证明能够产生更显著的力和位移。已经做出了一些努力来通过利用丙烯酸弹性体来制备多层器件。然而，由于介电击穿的限制，多层DEA的寿命也可能较短。
具体而言，介电击穿可能是由于不合适的电场和环境因素，甚至是电极感应电晕放电的尖锐尖端。由于不同的制造工艺，一些故障很难避免。因此，一旦发生局部损伤，由于不可移动的结构和不可使用的电极，整个装置就不能再次用于完成致动过程。
这些工作中的电极很难从夹层结构的致动器中恢复，这是由于它们与DE层形成的结合或非独立状态。相比之下，在制造可拆卸和可回收的多层DEA时，对与介电弹性体具有良好附着性和可拆卸性的独立电极提出了很高的要求。
提出了通过新的多层制造工艺和电极材料优化制备的可重构多层DEA，以克服不可重复使用结构的限制，实现用于软机器人的活体人工肌肉。通过CSNA和真空层压工艺的结合，实现了可拆卸电极和改进的多层DEA。
这种可拆卸和可重新配置的结构得益于通过CSNA方法制备的电极的良好的可附着性和可拆卸性，以及归因于真空层压工艺的有利的层间结合模式。基于柔性辊的方法提供了一种连续的压缩过程，以制备具有适当机械和电气性能的可转移和回收电极。
柔顺电极在40%的单轴应变下表现出250%的拉伸性和至少10000次循环的循环稳定性。堆叠过程从预拉伸VHB丙烯酸弹性体开始，并将制备的电极转移到表面。将整个装置移至真空装置，以去除层压过程中形成的气泡。
将新的DE层附着到顶部，重复层压电极和抽真空过程以完成预期的层。利用这种方法，制备了9层结构的弹簧卷致动器，并成功地将其用作可穿戴下肢辅助装置中的人工肌肉。弹簧卷致动器也被证明是可拆卸的。这一过程为借助可拆卸和可重新配置的结构扩展由多层DEA组成的智能穿戴设备提供了机会。
图1
a）多层器件电极的CSNA方法示意图。b）多层器件的制备过程示意图。c）去除气泡的真空过程示意图。d）通过真空层压方法（无预拉伸）制备的具有四层VHB（浅灰色层）和五层电极（黑色层）的多层器件的光学截面图。
亮点：在本工作中，电极是通过CSNA方法制备的。CSNA方法的设置由柔性滚筒、上部分离器、下部分离器和刚性钢垫圈组成。电极材料由α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷（107硅橡胶）、炭黑、润滑脂、原硅酸乙酯和二月桂酸二丁基锡组成。
以CSNA方法将混合物转移到模具中，并施加60N的外力以使柔性辊具有挤压效应。通过真空方法去除多层器件气泡的示意图如图1c所示，有助于提升层间结合力。图1d中所示的电极与介电层之间的良好粘附状态和多层结构得到了明显的显示。
图2
a）处于拉伸状态的大规模制造的电极的光学图像。b）填充不同含量的碳脂和二氧化硅（2份）的电极的应力-应变曲线。c）填充不同含量炭黑（不含二氧化硅）的电极的应力-应变曲线。d）电导率与碳润滑脂含量的关系。e）电导率与炭黑含量的关系。f）电极在40%应变下的循环试验。g）显示粗糙度的电极膜表面的AFM图像。h）电极表面的水滴接触角。i）电极与曲面玻璃和金属板的粘合。
亮点：由于CSNA方法的连续制备特性，可以根据不同的场合大规模制造柔性电极，如图2a所示。此外，电极适当的机械和电气性能有利于DEAs的致动性能。
通过CSNA方法中柔性辊的“压缩”效应所形成的导电填料网络的致密化，可以实现导电性和机械性能。具有不同含量的润滑脂的电极的拉伸测试结果如图2b所示。
引入少量二氧化硅纳米颗粒可以提高电极的机械性能，这是因为二氧化硅纳米颗粒可以传递力来减少链的滑动，而CSNA方法的“压缩”效应可能会压缩结构以放大改进。
电极的电导率随着润滑脂含量的增加而缓慢下降，这是由于非导电润滑脂阻止了电极中炭黑导电网络的形成。图2e显示了随着炭黑纳米颗粒数量的增加，电导率的趋势。进行了循环测试来评估电极的循环电阻，以证明电极的稳定性。
如图2f所示，相对阻力趋势的稳定性至少保持了10000次循环，这可以满足致动器的常见变形。电极表面的相应AFM图像如图2g所示。从该图像可以看出，电极的平均粗糙度Ra为12.55nm，其足够平坦以减少电场的不均匀性。
电极的接触角为104.9°（图2h），与玻璃容器和铝板等不同材料表现出良好的粘附性（图2i），这能够提高多层DEA中的层间结合力
图3
a）静电力下介电弹性体的致动机制。b）VHB和层压电极之间的粘合强度（在100 mm min−1下进行剥离测试）。c）通过传统的刷涂工艺和真空层压方法制备的电极下的电致动应变的比较。d）致动器的致动应变与回收电极的数量的关系（370%等双轴预拉伸VHB通过真空层压方法和刷涂工艺制备的回收电极施加电压）。e）从视频中捕获的光学图像。A在启动前，B在6kV时，C在9kV时。A-C中的电极是通过真空层压工艺制造的。驱动前的D、6kV时的E和7kV时的F。D-E中的电极是通过刷涂工艺制造的。
亮点：比较通过真空层压和传统刷涂工艺制造的电极在电致动场应用中的差异。DEA的驱动机制如图3a所示。基于两个柔性电极（正极和负极）提供的电场，介电膜在麦克斯韦力的作用下表现出电致伸缩性能。
粘合强度和装置位移之间的关系如图3b所示。由于VHB膜的固有粘附性和层间范德华力的影响，每段长度的表面粘附力可达76.5 N m−1，这有助于防止电极从VHB层表面滑落和剥落。相比之下，对于没有真空工艺的层压，剥离强度只有21.67 N m−1，这证明了真空工艺在提高层间结合力方面的有效性，有助于形成具有多层结构的稳定DEAs。
图3c展示了在通过刷涂工艺和真空层压方法制备的电极提供的电场下，夹层DEA（包括一个370%等双轴预拉伸VHB层和两个柔性电极）的致动应变的关系。
图4 日间辐射冷却性能和冷却功率分析。
a）块力测试方法示意图。b）基于多层器件（由五层电极和四层VHB层组成，具有370%的等双轴预拉伸）的弹簧卷致动器的力-位移-电压行为。c）弹簧卷执行器在0 V至4 kV电压范围内的循环试验。d）从弹簧卷执行器回收电极。e）下肢肌肉示意图。f）DEAs辅助装置的致动机构示意图。g）人体膝盖周围肌肉的模型。（h）DEA和相关3D打印辅助设备在模型上的安装位置。i）下肢辅助设备的工作状态。j）模型的旋转角度与施加电压的增加之间的关系。
亮点：DEA在软机器人领域有许多应用，图4a展示了弹簧卷致动器产生的块力的测试原理。由于DE膜和弹簧上的净应变，当DE膜被输入电压激活时，弹簧辊致动器产生力和位移。施加电压和动态响应（块力和位移）之间的关系如图4b所示。
当施加的电压从0V上升到5kV时，阻挡力和自由位移分别逐渐增加到1.98N和4.2mm，证明了多层结构的可靠性。为了测试致动器的稳定性，以0.2Hz的频率从0V到4kV的电压循环施加的回路电压重复50个循环。实验结果如图4c所示。图4d显示了当VHB层被破坏时，从弹簧卷致动器中回收的电极，这为可拆卸和可重新配置的致动器提供了新的想法。
综上所述，通过CSNA方法和真空层压方法的组合过程，为人造肌肉创建了具有可拆卸和重新配置结构的多层DEA。CSNA方法为多层DEA提供了具有合适致动性能和光滑表面的柔性电极。
真空层压方法通过去除VHB介电层和电极之间的气泡，促进了多层DEA的层间结合力和电场的均匀分布。这项工作的意义在于将材料优化和成型工艺相结合，使DEA能够具有可拆卸的结构。电极可以从DEA中回收并重新利用来制造新的器件。
弹簧卷致动器和基于多层介电弹性体的可穿戴下肢辅助装置证明了这一工艺的潜在应用。此外，对于不同的场景，可以通过连续CSNA方法制备不同尺寸的薄且柔顺的电极。
分离的DE层和电极的组合方法表明了一种创建多层DEA的新工艺。除了堆叠以提高DEA的驱动性能外，我们的方法有望在可拆卸传感器和用于康复的智能穿戴设备中广泛应用。
文章链接：https://doi.org/10.1002/advs.202206094
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