第一作者:卜朵成、杨臣
通讯作者:卜冬蕾、黄少铭
DOI:10.1016/j.ijhydene.2022.09.196
本文介绍了一种通过在Cu-I-bpy上原位负载CeO2纳米颗粒制的Z型异质结构,在不添加助催化剂的情况下,这种复合催化剂成功地实现了同时光催化析氢和染料降解。
2020年9月,International Journal of Hydrogen Energy杂志在线发表了广东工业大学黄少铭教授课题组在光催化产氢和污染物降解领域的最新研究成果。该工作报道了一种可同时实现光催化析氢和染料降解的Z型异质结构。论文共同第一作者为:卜朵成硕士和杨臣博士,论文共同通讯作者为:卜冬蕾副教授和黄少铭教授。
太阳能光催化析氢和有机污染物降解是有望解决当前能源危机和环境问题的重要手段。众所周知,有机污染物降解可以通过光催化氧化实现,这是一个消耗空穴的过程;而光催化产氢则为还原反应,是一个消耗电子的过程。因此,将光催化产氢与光催化降解相结合可以有效促进光生电子和空穴的分离效率。开发可同时实现光催化产氢和污染物降解的光催化系统对废水净化和废水能源利用有重要意义。
通过对不同二氧化铈负载量的复合材料及单独的二氧化铈和Cu-I-bpy样品的光电流,开路电压和光生载流子寿命的表征发现,复合材料具有更好的电荷分离效率。并且,通过调节二氧化铈前驱体与Cu-I-bpy的投料比,可以进一步优化电荷分离效率。数据显示复合材料CeO2/Cu-I-bpy-2.0的电荷分离效率最佳。
同步光催化产氢和降解性能测试表明,相较于单独的二氧化铈和Cu-I-bpy,复合材料具有更好的产氢和降解效率。并且,在不同投料比的复合材料中,CeO2/Cu-I-bpy-2.0的光催化性能最佳。这个结果与图3的展示的电荷分离效率的趋势一致,说明复合材料中增强的电荷分离效率利于提高其光催化性能。
更重要的是,我们发现,单独的Cu-I-bpy几乎不具备降解染料的能力,而单独的二氧化铈则不能在光照条件下产氢。结合光电化学、光致发光和电子流实验结果,发现复合材料为Z型异质结。其电荷传输机制如图6所示。
本工作通过在Cu-I-bpy表面原位合成CeO2纳米粒子,成功制备了一系列直接z型异质结构CeO2/Cu-I-bpy复合光催化剂。这种复合催化剂具有同时光催化析氢和降解有机污染物的能力。优化后的复合催化剂(CeO2/Cu-I-bpy-2.0)产氢效率和降解效率都有明显的提高。光电化学、光致发光和电子流实验结果表明,此材料构成了直接z型异质结构,不仅提高了电荷分离效率,而且保留了Cu-I-bpy的高还原能力和CeO2的高氧化能力,有利于光催化整体性能的提升。这项工作说明了精心设计的异质结构具有从废水中回收清洁能源的潜力。黄少铭,广东工业大学教授。主要研究方向为:低维材料及器件应用国家杰出青年基金获得者,在Nat. Mater., Nat. Commun., JACS., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Phys. Rev. Lett.等国际一流期刊上发表论文380余篇。卜冬蕾,广东工业大学副教授。主要研究方向为:半导体材料及光电器件,光催化及太阳能利用与转换以第一作者或通讯作者在ACS Nano, Chem. Sci., Nano Res.等国际学术期刊发表论文近20篇。Duocheng Bu,# Chen Yang,# Donglei Bu*, Shaoming Huang*, Co-catalyst Free Direct Z–scheme Photocatalytic System with Simultaneous Hydrogen Evolution and Degradation of Organic Pollutants. Int. J. Hydrogen Energ. 2022, DOI:10.1016/j.ijhydene.2022.09.196.
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0360319922043592
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本文素材来源:黄少铭课题组