科学家研发新型相变成像法，可用于制备自旋电子学存储器件，能拓展用于其他反铁磁材料
近日，安徽大学教授、中国科学技术大学研究员以及合作者开发了一种反铁磁-铁磁相变成像法，让反铁磁磁畴的成像手段得到拓展，也为二维磁体的磁各向异性提供了重要见解。
未来可以将这种方法推广应用到其他反铁磁材料之中，从而给反铁磁磁畴的直接成像提供新思路。
铬硫溴，是本次研究中的“材料主角”。如能通过一些方法把它的相变温度提高到室温，再结合该材料的半导体特性，即可用于自旋电子学存储器件之中。
图 | 在磁光克尔显微镜之前，团队部分成员们留下了一张合影：从左至右依次为：裴方方、刘大象、研究员、余晶晶、教授、袁亚楠（来源：资料图）
法国著名物理学家路易·奈尔（Louis Néel），是 1970 年的诺贝尔物理学奖。他在研究反铁磁性上取得了重要成果，被称为“反铁磁材料之父”。但其曾表示“反铁磁是有趣但是无用的”，这是因为最初反铁磁材料仅被当做交换偏置的钉扎层，来用于磁存储器件之中，也就是说此前它一直处于配角的位置。
近年来，人们发现反铁磁兼具净磁矩为零、共振频率超快等特点。相比铁磁性材料，当同样处于外磁场的条件下，由于拥有上述本征磁学性质，让反铁磁具有更好的鲁棒性、以及更快的响应速度。
基于此，学界发展了以反铁磁材料为基础的反铁磁自旋电子学。但是，想要翻转反铁磁的自旋方向并非易事。
对于传统反铁磁材料例如氧化镍、氟化亚铁等材料来说，它们的自旋翻转场位于几个特斯拉到几十个特斯拉的量级。
因此，人们关注的问题是：如何在一个小磁场之下改变反铁磁的自旋方向；以及如何在同一个材料里面实现反铁磁-铁磁转变。
自从人们于 2007 年发现二维材料中也有磁长程有序以来，层状二维材料得到了广泛的研究。其中，铬硫溴这种二维反铁磁材料一直是一个研究热点。
作为一种 A 型反铁磁半导体，铬硫溴具有良好的空气稳定性，它的反铁磁相变温度也比较高。
该材料的另一特殊之处在于：它的外型呈现为长条状，面内的晶轴 a 和晶轴 b 正好对应于长条的长边和短边。磁化易轴在晶轴 b 轴，转变场也比较小。
结合磁光克尔显微镜和密度泛函理论计算，、团队在本次工作之中，针对铬硫溴的反铁磁-铁磁转变加以研究，发现在铬硫溴之中拥有与不同磁相相关的反常磁光各向异性。
在不同的磁序条件下，这种独特的磁光特性会带来不同的各向异性光学反射率，从而可以针对磁场之下的反铁磁-铁磁转变，实现动态过程的直接成像。
在磁光克尔显微镜的帮助之下，研究团队不仅对磁畴成核和扩散过程加以成像，并确定了反铁磁-铁磁转变过程中的中间自旋翻转态。
这种独特的磁光特性、以及铬硫溴中反铁磁-铁磁转变的相变动力学过程，意味着二维磁性材料在自旋电子领域具有广泛的应用前景。
事实上，本次课题并不是他们一开始的研究目标，而是从实验新现象衍生出来的一项研究。
据介绍，课题组最初拿到铬硫溴样品的时候，原本想通过磁光克尔显微镜观察它的磁滞回线和磁畴等信息。
过程中，他们发现了一些反常的磁光效应，于是开始对磁反常效应加以进一步的研究和理论解释。
在此基础之上，他们利用这种反常磁光效应，首次在铬硫溴晶体中观察到反铁磁-铁磁转变的动态过程，并且发现转变过程之中存在自旋翻转中间态。
首先，他们通过磁光克尔效应（MOKE,Magneto-Optical Kerr Effect），在低温下测出了反常磁光信号。
研究中，课题组使用振动样品磁强计（VSM，Vibrating Sample Magnetometer）和磁光克尔效应，研究了铬硫溴的宏观磁化随磁场的变化。
通过 VSM 测量得到的 M-H 曲线，清晰地显示了铬硫溴的各向异性磁晶性质，其中面内 b 轴为易轴，面内 a 轴为次易轴，面外 c 轴为次硬轴。
在铬硫溴的 Néel 温度（TN~132K）以下，VSM 测量结果显示出了磁滞回线的反对称形状。例如在相反的饱和磁场之下，出现相反的饱和磁化。
而来自相同的铬硫溴晶体的克尔信号，显示了几乎对称的回线形状。例如在相反的饱和磁场之下，出现了相同的饱和克尔值。
这些结果证实：在 TN 温度以下，铬硫溴的克尔信号主要来源于相邻层间的反铁磁态或铁磁态，而不是净磁化符号。
换句话说，与铬硫溴的反铁磁态-铁磁态跃迁相对应的磁有序态相比，那些沿一个轴的磁化符号，对于克尔信号的贡献要小得多。
图 | 铬硫溴的晶体结构与磁光性质（来源：Advanced Functional Materials）
接着，该团队通过改变线偏振光偏振方向，研究了块体铬硫溴面内磁光各向异性反射率。
为进一步探究线偏振光的偏振态和磁序，以及晶轴之间的相互作用关系，他们设计了一组垂直放置的铬硫溴样品，以排除入射光偏振相关的强度变化背底。
结果发现：铬硫溴样品在不同磁相中，其入射光在不同偏振角下的各向异性反射率都表现出明显的 cos2φ 依赖性，这证实了铬硫溴的单轴各向异性光学特性。
而为了探究铬硫溴中反铁磁态-铁磁态相变所导致的偏振相关反射率，他们测量了沿 b 轴扫场时在不同偏振角下的反射强度。
测量结果显示：在 φ=0° 时，反射率与磁场的关系不大；随着 φ 的增大，反射率表现出明显的磁场依赖性，这也与前面测出的反常磁光克尔效应的磁滞回线几乎相同。
图 | 反铁磁态、铁磁态和顺磁态的各向异性反射率（来源：Advanced Functional Materials）
随后，他们使用密度泛函理论，计算了铬硫溴的磁光特性。具体来说，课题组邀请中国科学技术大学教授帮忙做理论计算，借此计算了铁磁态和反铁磁态状态下的能带结构，并发现这与之前的研究结果一致。
接着，他们又在数值上证实了 σab=0，发现和对称性分析结果互相符合。然后，他们计算了在铁磁态和反铁磁态状态下，σaa 和 σbb 的实部和虚部随光子能量的函数。
通过此他们发现铁磁态状态下的反射率，总是大于反铁磁态状态下的反射率。具体来说：铁磁态和反铁磁态的反射率，会随着入射光偏振角的增大而减小。
其中，在 φ=0° 处差异较小，在 φ=90° 处差异最大，这一趋势也与实验数据十分吻合。
图 | 铬硫溴光响应的密度泛函理论计算（来源：Advanced Functional Materials）
最后，他们利用克尔显微镜观察块体铬硫溴的反铁磁态-铁磁态磁畴转变。基于独特的磁光特性，该团队对铬硫溴进行了成像，进一步揭示了反铁磁态-铁磁态相变的细节。
其还捕获了从反铁磁态到铁磁态的全过程磁畴图像，这幅图像展现出了十分丰富的磁畴信息。同时，他们注意到样品上存在台阶，台阶代表不同的厚度具有不同的反铁磁态-铁磁态相变临界场。
随着磁场的增加，铁磁态畴在样品边缘或缺陷附近成核，然后通过畴壁运动扩展，最终铺满整个样品区域。
课题组还注意到一个有趣的现象，即在从黑色到灰色的衬度转变之前，畴壁运动似乎总是伴随着一个额外的亮白色衬度。
这一额外的明亮衬度表明，在反铁磁态-铁磁态转变过程中，铬硫溴层间反铁磁态自旋可能存在 spin-flop 跃迁（反铁磁态中的 spin-flop 跃迁，是指当沿两个亚晶格反铁磁态中的自旋方向施加磁场时，当磁场增加并超过临界值时，两个亚晶格的自旋会突然旋转，并几乎垂直于磁场方向排列，从而处于倾斜的自旋翻转状态）。
图 | 铬硫溴在反铁磁态-铁磁态相变过程中磁畴变化的直接成像（来源：Advanced Functional Materials）
至此，研究基本画上句号。前不久，相关论文以《范德华反铁磁体 CrSBr 中反铁磁体-铁磁体相变的直接成像》（）为题发在 Advanced Functional Materials[1]。
安徽大学硕士研究生余晶晶、中国科学技术大学硕士研究生刘大象、丁震宇是论文共同一作，教授、中国科学技术大学研究员以及美国加州大学伯克利分校 教授担任共同通讯作者。
图 | 相关论文（来源：Advanced Functional Materials）
对于本工作，审稿人给出了肯定的评价。第一位审稿人评价称，利用本次技术课题组观察了磁相变过程中磁畴的成核和演化。
第二位审稿人则表示：“作者使用磁光克尔显微镜对二维磁体铬硫溴的铁磁、反铁磁和顺磁态进行了全面研究。他们的结果显示了反铁磁-铁磁转变相变具有空间分辨率，并识别了自旋翻转态。”
基于这一成果，课题组打算针对薄层样品加以研究，包括对其磁光性能开展测试，以及针对它的磁畴翻转进行调控。亦有可能从应用角度出发，制备一些基于铬硫溴材料的器件。