SCI搬运工 | 污泥或粪便堆肥过程中的关于人类和兽医抗生素的持久性、降解和抗性基因的全球展望

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美国《科学引文索引》（Science Citation Index, 简称 SCI ）于1957 年由美国科学信息研究所（Institute for Scientific Information, 简称 ISI）在美国费城创办，是由美国科学信息研究所（ISI）1961 年创办出版的引文数据库。SCI（科学引文索引）与EI（工程索引）、ISTP（科技会议录索引）被并称为世界著名的三大科技文献检索系统。

污泥或粪便堆肥过程中的关于人类和兽医抗生素

的持久性、降解和抗性基因的全球展望

抗生素广泛应用于人类和兽医医学（表1）。据估计，全球每年使用抗生素的量在10万~20万 t之间。在欧洲，2/3的抗生素用于人体医学，1/3用于兽医。人类对抗生素的大量使用导致它们持续排放到污水处理厂。

 图1

表1

01

污染或粪便的产生和堆肥前后对土壤施用后的环境影响

在欧盟，废水处理厂产生的污泥有53%用于农业。许多抗生素最终进入污泥，其浓度为几ng~100 mg/kg干物质。4大类（四环素类、磺胺类、大环内酯类和氟喹诺酮类）在原污泥中，包括一级污泥、二级污泥、混合污泥和脱水污泥中含量如图2a所示。

图2

在污泥和粪便的直接排放或施用过程中，很高比例的抗生素和潜在生物活性转化产物到达农田或土壤。土壤中的浓度随田间历史的变化而变化。最近的一篇文献强调，即使改良过的肥料中抗生素浓度高，但其没有在土壤中积累，也很少转移到土壤渗滤液中。

根据抗生素的物理和化学特性，这些结果可以用土壤中的各种消散机制来解释（表1）。已有报道了在特定条件下的植物吸收，只是在田间条件下作物中抗生素的浓度水平非常低。

有研究表明对于个体风险很小，但还需要考虑存在混合物时的风险。无论它们的行为（持久性、移动性、迁移性）如何，它们在土壤中的存在都可能影响生物和生物多样性。低浓度的抗生素可以影响植物的生长。抗生素释放也被证明有助于传播抗生素耐药性，这是由于抗生素耐药菌和抗生素耐药基因的同时释放，这也意味着环境抗药性的增加。

污泥中含有大量对四环素类药物、磺胺类药物、大环内酯类药物具有耐药性的基因和抗生素耐药菌（大肠杆菌或肠杆菌科药物、肠球菌，多胞菌、金黄色葡萄球菌和沙门氏菌）。抗生素抗性基因和抗生素抗性细菌也存在于畜禽粪便中。抗生素抗性基因可以通过细菌分裂和环境中细菌间的水平基因转移而传播。

因此，抗生素耐药性向包括病原体在内的人类细菌转移。据估计，欧盟和美国每年分别有25 000多人和23 000多人死于抗生素耐药性。在欧盟，抗抗生素细菌感染每年要花费15亿美元。抗生素和抗生素耐药基因被认为是新的污染物，可能对全球人类健康构成潜在威胁。因此，提高污泥或粪便中抗生素和抗生素抗性基因的去除率是非常必要的。

02

堆肥过程中抗生素的去向

几种处理污泥或粪便的方法可能会影响抗生素的去向。焚烧处理污泥需要大量的能量。此外，大量的营养物质转化为氮氧化物，甚至在生产过程中产生二恶英。也可以使用巴氏杀菌、热水解、高级氧化处理和氨处理等方法。但是，这些过程的高昂成本限制了它们的应用。为了研究抗生素在污泥或粪便处理过程中的去向，在一些研究中也对厌氧消化进行了测试。一方面，在非常高的抗生素浓度（高达100 mg/L）下，厌氧消化表现出显著的抑制作用，例如，通过影响甲烷生成量，另一方面，也观察到较低的抗生素降解能力。

2.1

 堆肥

堆肥是一个好氧的生物分解过程，初始混合物的pH、C/N比和水分都受到控制。这些关键因素决定了微生物的生长和有机质的稳定。堆肥过程中的微生物反映了堆肥过程的演变和效果。

堆肥过程中出现的不同群落有：细菌、放线菌、真菌、原生动物或藻类。堆肥包括两个主要阶段。在高温阶段，有机物首先经过微生物分解，释放出二氧化碳和氨。有机物降解伴随着热释放，这与病原体的清除有关。在高温阶段末，易生物降解部分（糖、氨基酸）完全矿化。在成熟阶段，另一部分生物可降解程度较低的有机物，如木质素，分解为腐殖酸。堆肥的最终产品的农艺价值主要在于生产土壤改良剂。

2.2

 堆肥过程中抗生素的去除效率

堆肥是通过生物降解有机物来稳定污泥和粪便的有效途径。它在降低持久性有机污染物和某些抗生素的水平方面也被证明是有效的。事实上，在一些研究中，抗生素在堆肥过程中的去向如表2所示。近期研究的主要结果总结如下：

• 研究最多的是四环素类，其次是磺胺类、大环内酯类和氟喹诺酮类；

• 82%的研究是在实验室规模下的反应器中进行的，只有18%的研究是在堆肥混合物中进行的；

• 仅有3项研究，堆肥前未进行药剂添加，其余的研究均在堆肥前添加了其他物质，堆肥浓度在1~150 mg/kg干物质之间；

• 通过参考初始和最终浓度（以mg或μg/kg干物质表示）计算去除率，而不考虑堆肥质量或堆肥过程中灰分含量的变化；

• 堆肥处理对四环素类、磺胺类和大环内酯类的分子有很高的去除率，去除率为70-99%。对于氟喹诺酮类，一些研究表明恩诺沙星和诺氟沙星的消除率高达99%。而与此相反，其他研究表明，诺氟沙星、环丙沙星和氧氟沙星在最终堆肥产品中的具有持久性；

• 根据一级动力学模型计算半衰期，四环素类、大环内酯类、磺胺类和氟喹诺酮类的半衰期分别为1~105、2~105、1~17、200~2500 d；

表2

在这些实验中，经常使用高浓度的抗生素，显示出对有机物降解没有抑制作用，表明堆肥生物质可能耐受这种水平，或者发展了包括降解能力在内的抗性机制。

在某些情况下，抗生素的去除与几个参数相关，如总有机碳、总氮、磷、总有机碳/总氮、总有机碳/磷和金属微量元素。然而，一些作者也指出，增加抗生素浓度可以延缓热释放和有机物降解。抗生素对堆肥效果的影响取决于抗生素的种类和浓度水平。

堆肥过程中出现的高温条件似乎对四环素类化合物的消除产生了巨大影响。演技局表明，在高温条件下，金霉素的去除速度比低温条件下快很多。Liu等人对磺胺类药物在高温下具有最高的消散率显示了类似的结果。高温条件对抗生素去除率的影响随基质种类而变化，与所用基质相关的微生物群落组成对抗生素的去除起着关键作用。

与抗生素去除有关的微生物强度不是以高温为条件的。除温度外，还可以根据其他参数提高微生物的强度。驯化污泥对微生物燃料电池中抗生素的生物降解具有重要作用。共底物的氧化速度越快，生成的电子化合物越多，生物降解得到加速。

堆肥过程中使用的基质对抗生素的消除起着重要作用。在3种浓度（2、10、20 mg/kg干物质）下，土霉素、磺胺二甲嘧啶和泰乐辛的归宿表明，金霉素和磺胺二甲嘧啶的去除取决于稻草的存在，而泰乐辛的去除没有这种情况。

在高温下，秸秆提供了一系列有利于金霉素和磺胺二甲嘧啶吸附的额外吸附位点。抗生素在共基质（例如棕榈轴基质）上的吸附可以降低抗生素对堆肥过程中涉及的微生物的生物利用度，进而解释为什么高抗生素浓度不能完全抑制堆肥过程。

因此，未来的研究需要集中在难降解抗生素以及如何优化堆肥过程以提高其去除率。广泛的研究温度和时间的作用，可以在去除难降解抗生素方面提供更多有用的数据。同样，在农业土壤（动植物）中使用堆肥后，必须调查难降解抗生素的潜在风险。

表2中的许多研究集中在去除可提取的抗生素母体上，并得出结论：堆肥可以安全地用于土壤中。然而，母体化合物的消除是不够的。需要研究具有活性形式的转化产物（代谢物）的存在，以确保最终产品的安全性。抗生素，尤其是氟喹诺酮类抗生素及其转化产物是一个重要的环境问题，必然是未来处理污泥或堆肥的主题。

2.3 

堆肥过程中抗生素的去除机制

抗生素的物理化学性质（表1）决定了它们在堆肥过程中的命运（持久性、移动性）。此外，在堆肥过程中发生的物理化学条件和有机物的降解可能通过改变这些分子的可用性，即它们的化学形式和它们与有机矿物基质的相互作用，来影响这些分子的命运。

事实上，在去除过程中可能隐含着几个过程，即挥发、非生物和生物转化、矿化、固存（形成结合残基，通过分析方法不可提取）。抗生素去除过程仍不清楚。微生物降解可能是抗生素减少的原因。还没有研究强调有机物矿化导致抗生素生物转化。一些非生物过程如固存、化学转化也可能是机制之一。事实上，生物和非生物过程是两个伴随的去除途径，必须加以阐明，以获得更好的理解和提出过程优化策略。

03

堆肥过程中抗生素抗生基因的归宿

• 添加抗生素、表面活性剂（生物或化学）、天然沸石、生物炭或金属微量元素，可以控制堆肥过程中抗生素抗性基因的丰度和去除；

• 细菌群落、转座子丰度和水平基因转移是抗生素耐药基因去除的关键参数。

• 堆肥阶段（中温、高温和冷却阶段）及其持续时间和物理化学参数（pH、水分、铵态氮和水溶性碳含量）对抗生素抗性基因的去除起着至关重要的作用。

• 有研究表明堆肥对抗生素抗性基因的去除效果较好，但也有研究表明堆肥后部分抗生素抗性基因持续存在，且浓度增加。

污泥或粪便中重金属含量高被认为是抗生素抗性基因减少的原因。抗生素抗性基因与重金属接触，重金属可以驱动抗生素抗性细菌的选择和进化（增加/减少）。重金属的生物可利用性对微生物产生选择性影响。

在堆肥过程中使用生物炭或高吸水性聚合物（聚丙烯酸钠）等共基质有助于吸附重金属，降低其利用率，然后有助于降低对抗生素抗性细菌的影响。然而，在堆肥过程中重金属存在下，抗生素抗性基因的动态变化机制仍不清楚。一些研究证实堆肥后部分抗生素抗性基因被消除，并清楚地表明了高温、微生物群落组成/变化和堆肥持续时间的影响。

其他研究表明，重金属等其他污染物的存在可能影响抗生素耐药基因的增加或减少。需要对这些抗生素耐药基因的去除进行具体的研究，包括温度在长时间内的影响研究。此外，关于抗生素耐药基因转移的微生物机制的报道很少。同时，堆肥再用后抗生素抗性基因转移的相关风险研究也非常少。因此，在污泥或粪便堆肥过程中，抗生素抗性基因的去向仍不清楚，需要更详细的研究。

04

结论和观点

抗生素在人类或兽药中的使用不断增加，导致这些分子以及抗生素耐药基因和抗生素耐药细菌在整个环境中的出现。其结果可能导致人类无数的死亡。抗生素的迁移率、持久性和去除机制的研究仍在进行。尽管如此，我们还是建议开发一些常用的工具来评估环境中抗生素耐药性的扩散或减弱及其对环境和健康的影响。

堆肥是消除或减少抗生素和抗生素耐药基因排放的一种有前途的解决方案。然而，大量的研究是在实验室规模下进行的，抗生素浓度非常高（通常是峰值），没有一项研究阐明去除效果背后的机制，即生物或非生物转化，结合残基的形成。

本文献综述强调了过程管理（温度、共堆肥基质）对抗生素和抗生素耐药基因命运的重要性。污泥或粪便堆肥还需要更多的研究，以更好地理解抗生素和抗生素耐药基因的去除机制以及它们之间的相互作用，进而确定更好且妥帖针对抗生素和抗生素耐药基因的过程管理做法，最终达到减少其对环境的负荷的目的。堆肥时间的延长会给抗生素的降解留下更多的时间，尤其是在成熟期，但可能导致抗生素耐药基因的增殖。

关于污泥和粪肥用于土地利用时，抗生素和抗生素耐药基因的传播和相关的环境健康问题，应考虑制定直接土地利用前污泥、粪肥和堆肥中抗生素的浓度标准。

推荐参考：

Ezzariai A, Hafidi M, Khadra A, et al. Human and veterinary antibiotics during composting of sludge or manure: Global perspectives on persistence, degradation, and resistance genes[J]. Journal of Hazardous Materials, 2018, 359: 465-481.

《净水技术·水行业SCI最新科技动态专题情报》

2020年第1期（SCI汇编总第13期）

污泥处理处置与资源化专题

本期所检索文献的发表时间范围：

2018年11月1日~2019年11月1日

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排版：曹澄莹

校对：黄如诗

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