Nature | 突破传统压电效应，让微波信号传输更高效

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现代通讯因其快捷便利，在生活中得到广泛的应用，其中的大容量数据传输，则对频谱（Spectrum）的有效使用提出了相当高的要求。如何实现对频谱中频率的选择呢？这就需要去调制微波电路中相应的阻抗。8 月 20 日发表在 Nature 上的一项研究，突破了传统压电效应，构建铁电薄膜+衬底的组合，成为理论模拟与实验结果完美结合的典范。

撰文 顾宗铨

编辑 徐文慧

钙钛矿结构（Perovskite Structure，ABO₃）的铁电体薄膜是一种功能性薄膜材料，其电容值可受外加电压控制，形成对薄膜阻抗的调制，进而能够选择频率。钙钛矿铁电体的钛酸锶钡（Ba_xSr_1-xTiO₃）薄膜已被应用于微波器件（如带通滤波器中），覆盖了 1 – 12GHz 的常用通信波段。

然而长久以来，当薄膜处于铁电相时，相邻铁电畴间会形成畴壁，而这被认为会降低微波传输的质量因子 Q，从而引起信号损耗。

解决这一问题的常用对策，是将薄膜的居里相变温度（Curie temperature，T_C）降低到室温以下，使薄膜在室温工作时处于顺电相（paraelectric phase），即薄膜中无铁电畴。然而，这样做会显著降低薄膜的电容调制比 n，即外加电压下，最大与最小电容的比值。在传统铁电体微波电容中，质量因子 Q 和电容调制比 n 总是相互制约，限制了其进一步的应用。

5G通讯技术以及物联网的兴起，需要更精细化的频谱使用和更高的信号传输质量，传统压电效应机制下的器件已经很难达到日益增高的要求。

图 1（a）Ba_0.8Sr_0.2TiO₃ 薄膜关于温度 T 和应力 u_s 的相图；（b）实验测得微波频率（100 MHz -15 GHz）下的电容调制比 n，以及和其他钙钛矿薄膜微波可调电容的比较。

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如何能解除 Q 和 n 之间的互相制约呢？合适的衬底能对Ba­_0.8Sr_0.2TiO₃薄膜施加微弱的拉伸应力，从而在薄膜中形成90°头尾相接的铁电畴，并且这样的畴平行于薄膜平面（如图 1a 中的示意图所示）。如图 1b 所示，100MHz 至 10GHz 间测得的电容调制比 n 平均值高于 13，数倍于之前报道的其他钙钛矿薄膜的可调电容，这是因为室温下，薄膜被施加的应力值极小，铁电相十分接近居里温度 T_C。

 图 2（a）和（b）不同电极尺寸下测得的质量因子 Q 关于电场 E 的谐振谱，插图中的白色度衡均为 10 µm ;（c）对应于（a）和（b）中质量因子 Q 在 1-10 GHz 间的最大值

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传统压电效应的可调电容中，质量因子 Q 的谐振峰都是分立的，并且在电场调制作用下一般只有几百 MHz 的变化。相比之下，在 1GHz~10GHz 的测量频谱内，铁电相 Ba_0.8Sr_0.2TiO₃ 薄膜的质量因子 Q 的平均值在 100~1000 之间，且受电场的作用连续可调。同时其谐振峰不随电极尺寸而变化，这也进一步验证了它的工作机制不是压电效应（如图 2a，b 所示）。

实验中观察到的高电容比率 n 和连续的质量因子 Q 谐振谱的现象，可以利用分子动力学模拟 BaTiO₃ 薄膜在微波频率下、稍低于居里温度时的原子运动轨迹来解释。计算发现，薄膜工作温度十分接近居里温度，使得跨越相邻畴壁间的能量壁垒显著降低；在微波信号的激励下，相邻铁电畴中接近畴壁的极化翻转引起了畴壁的谐振，而其谐振频率可受外加电场调制，从而形成连续谐振谱。

形成此畴壁谐振的关键，在于工作温度十分接近居里温度，使薄膜处于弱铁电相中，即能降低极化翻转势垒；同时，其畴壁区域也在接近居里温度时增大，使畴壁谐振对品质因子 Q 的增强作用不会被薄膜中的块体区域所掩盖。

复旦大学江安全教授点评到：

“这是理论模拟与实验结果完美结合的典范：通过薄膜与衬底的晶格匹配应力，调控铁电居里温度接近室温附近，产生了大量的微畴，具有较高的畴壁密度；微畴壁的振动具有较低的能量损耗，驰豫时间接近了微波激励频率，对微波介电响应产生了巨大的贡献；在直流偏压的作用下，电畴长大，畴壁密度减小，同时驰豫时间延长，介电响应急遽下降，实现了电容的宽频微波调制，同时 Q 品质因子接近 100~1000。而基于传统压电效应的铁电薄膜器件一般无法突破几百 MHz 最高频率的介电响应极限。作者从分子动力学角度，运用微畴壁振动模型很好地解释了实验结果，为未来铁电薄膜器件在微波通信领域中应用铺平了道路。”

德雷塞尔大学（Drexel University）的顾宗铨博士与 Jonathan Spanier 教授设计了研究工作。该项目得到了加州大学伯克利分校（University of California, Berkeley）Lane Martin 教授、巴依兰大学（Bar-Ilan University）Ilya Grinberg 教授、加州大学圣塔芭芭拉分校（University of California, Santa Barbara）Robert York 教授，以及宾夕法尼亚大学（University of Pennsylvania ）Peter Davies 教授团队的大力协助。

论文信息

【标题】Resonant domain-wall-enhanced tunable microwave ferroelectrics

【期刊】Nature

【作者】Zongquan Gu, Shishir Pandya, Atanu Samanta, Shi Liu, Geoffrey Xiao, Cedric J. G. Meyers, Anoop R. Damodaran, Haim Barak, Arvind Dasgupta, Sahar Saremi, Alessia Polemi, Liyan Wu, Adrian A. Podpirka, Alexandria Will-Cole, Christopher J. Hawley, Peter K. Davies, Robert A. York, Ilya Grinberg, Lane W. Martin & Jonathan E. Spanier

【日期】20 August 2018

【DOI】10.1038/s41586-018-0434-2

【摘要】Ordering of ferroelectric polarization1 and its trajectory in response to an electric field2 are essential for the operation of non-volatile memories3, transducers4 and electro-optic devices5. However, for voltage control of capacitance and frequency agility in telecommunication devices, domain walls have long been thought to be a hindrance because they lead to high dielectric loss and hysteresis in the device response to an applied electric field6. To avoid these effects, tunable dielectrics are often operated under piezoelectric resonance conditions, relying on operation well above the ferroelectric Curie temperature7, where tunability is compromised. Therefore, there is an unavoidable trade-off between the requirements of high tunability and low loss in tunable dielectric devices, which leads to severe limitations on their figure of merit. Here we show that domain structure can in fact be exploited to obtain ultralow loss and exceptional frequency selectivity without piezoelectric resonance. We use intrinsically tunable materials with properties that are defined not only by their chemical composition, but also by the proximity and accessibility of thermodynamically predicted strain-induced, ferroelectric domain-wall variants8. The resulting gigahertz microwave tunability and dielectric loss are better than those of the best film devices by one to two orders of magnitude and comparable to those of bulk single crystals. The measured quality factors exceed the theoretically predicted zero-field intrinsic limit owing to domain-wall fluctuations, rather than field-induced piezoelectric oscillations, which are usually associated with resonance. Resonant frequency tuning across the entire L, S and C microwave bands (1–8 gigahertz) is achieved in an individual device—a range about 100 times larger than that of the best intrinsically tunable material. These results point to a rich phase space of possible nanometre-scale domain structures that can be used to surmount current limitations, and demonstrate a promising strategy for obtaining ultrahigh frequency agility and low-loss microwave devices.

【链接】https://www.nature.com/articles/s41586-018-0434-2 

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