浙江大学潘鹏举教授课题组《Mater. Horiz.》：基于高分子晶相转变构筑自演变材料

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自然界环境瞬息万变，许多生物体需要随时改变自身的颜色或形态来适应这种变化。受此启发，研究者已开发了“类生命”的自演变材料，在一定刺激下材料的性能可随时间动态演化，该类材料在信息传感、智能检测等领域具有良好的应用前景。体系中非平衡相到平衡相的结构转变是构筑自演变材料的主要机理，基于该机理，研究者已开发了含溶剂的高分子体系（如溶液、凝胶）的自演变材料。但是，基于高分子相转变，实现通用高分子材料（如塑料）在常温环境下的性能自演变仍具挑战。

浙江大学潘鹏举教授团队基于高分子的多晶相转变，提出了构筑自演变材料的新方法。以轻度交联的商业化等规聚丁烯-1为基体，通过亚稳态晶相到热力学稳态晶相的结构转变，实现了可编控的图案信息和形状信息的动态演变。此外，溶液结晶可阻断亚稳态晶相到稳态晶相的转变，实现了图案信息和形状信息的永久保留。通过熔融重结晶，该材料可以循环使用和再编程（图1）。

图1. 基于高分子晶相转变的自演变材料的设计机理

材料的晶相转变的速度显著依赖于温度和应力场。研究发现，与室温和无应力条件相比，低温时（如‒25 °C）晶相转变的周期延长（图2a-c），拉伸取向后晶相转变周期缩短（图2d），而溶剂处理（溶液结晶）可阻断材料的晶相转变（图2i）。受晶相转变的影响，材料的宏观性能（如透明度、形状记忆行为）随时间发生自发变化（图2e-h）。

图2 材料晶相转变和性能的表征

通过材料中多晶相的区域化调控，实现了图案信息的动态演变。基于区域化熔融和结晶，首先在材料中写入亚稳态晶相。在室温条件下，自发的晶相转变使亚稳态晶相区域的透明度先减小后增大，使图案信息随时间再现和消失。晶相转变完成后，图案信息消失，可通过熔融和再结晶进行信息的再次写入（图3a）。溶剂处理（溶液结晶）可阻断材料的晶相转变，使图案信息永久保留（图3b）。

图3 图案信息的自演变与调控

利用不同晶相的熔点和形状记忆行为的差异，进一步实现了形状信息和动作信息动态演变和调控。对于区域化写入亚稳态晶相的样品，晶相转变的发生使材料的形状回复能力越弱，材料的变形能力和动作信息呈现随时间自主演变的特性（图4a）。通过调控不同区域的晶相转变时间，可获得“类生命体”的多样化的动作展示（图4b）。同样，通过溶剂处理（溶液结晶）阻断材料的晶相转变，可实现形状信息的永久保留和重现（图4c）。

图4 变形信息的自演变与调控

上述成果以“Self-evolving materials based on metastable-to-stable crystal transition of a polymorphic polyolefin”为题发表在Materials Horizons 上（Doi: 10.1039/D1MH01691A）。论文第一作者为博士生袁文华，通讯作者为潘鹏举教授，该研究得到了国家自然科学基金、化学工程联合国家重点实验室（浙江大学）、浙江大学衢州研究院的支持。

全文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/mh/d1mh01691a

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