广州大学林璟团队《Chem. Eng. Sci.》：含细菌、染料和金属离子复杂废水的处理技术

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保护生态环境实现循环经济是科学发展的必然，在石油化工勘探、炼油和运输过程中发生的油品泄漏以及工业和生活含油废水的排放处理是学术界和工业界在不断探索的科学技术难题，尤其细菌、染料和金属离子等复杂成分及水包油或油包水复杂形态让目前的净水处理膜材料和工艺难以解决。

为攻克这一难题，团队设计了一种响应型的Janus PVDF复合膜，该膜具有选择润湿性，赋予特定的按需分离能力，能够实现油包水和水包油乳液体系的分离；又具有静电吸附和光降解功能，实现有机染料的分离和降解；膜的抗菌性和低黏附性有效将细菌杀灭和解决了工业界膜的微生物和油污染问题。

图1

该成果发表在化工领域国际权威期刊《Chemical Engineering Science》:Smart Janus membrane for on-demand separation of oil, bacteria, dye, and metal ions from complex wastewater，Chemical Engineering Science, 2022, 253, 117586。

图 2. (a) Janus S/PS/ZnO/CNTs/PVDF复合膜的制备工艺示意图及(b)其在表面活性剂稳定的W/O膜分离中的应用和O/W乳液和O/W/染料/细菌/金属离子复杂废水中的处理应用。

1.Janus 膜油包水分离研究

图 3. (a) W/O乳液粒径分布的DLS结果，以及进料（分离前）和滤液（分离后）的显微照片和实物图；(b) Janus膜分离通量和分离效率；(c)膜分离W/O乳液的内在机制示意图。

通过测量膜通量和分离效率来评定Janus膜的W/O乳液分离能力；水/十六烷乳液进料为亚微米级（0.5-1 mm）多分散乳液（图 3a），滤液透明，所有W/O乳液的分离效率超99%，甲苯、正己烷、石油醚和十六烷的分离通量分别为1194.2、1656.1、4917和382.2 L m^-2h^-1 bar^-1（图 3b），并揭示了膜分离W/O乳液的内在机制与侵入压力(Dp)相关。

2.Janus 膜水包油分离研究

图 4. (a)原始PVDF和(b)Janus膜的水下油黏附力；(c)乳液粒径分布的 DLS 结果，以及显微镜和进料（分离前）和滤液（分离后）照片；(d) Janus膜的分离通量和分离效率；(e)膜分离O/W乳液的内在机制示意图。

Janus膜展现出了较低的水下油黏附力（图 4a-b）；Janus膜的W/O乳液分离能力通过膜的分离通量和分离效率来评价，水/十六烷乳液进料为亚微米级的多分散乳液（图 4c），图4d显示了所有W/O 乳液均成功分离，分离效率超过99%，Janus 膜对甲苯、正己烷、石油醚和十六烷包水乳液相应的分离通量分别为 1194.2、1656.1、4917和382.2 L m^-2h^-1 bar^-1，揭示了膜分离O/W乳液的内在分离机制也与侵入压力(Dp)相关（图 4e）。

3. 复杂体系油水分离研究

图 5. (a)S/PS/ZnO/CNTs/PVDF复合膜用于复杂废水的分离示意图；(b)复杂废水的进料（水中的油、细菌、Cu²⁺和MB）和滤液的显微镜和实物图；(c)分离通量和分离效率；(d)进料和滤液的紫外-可见光谱；(e)进料和滤液的Cu²⁺离子浓度；(f)膜表面的细菌SEM图。

总而言之，该策略提供了良好的膜材料设计思路，以实现乳液的高通量和高效按需分离，油包水和水包油乳液的按需分离机制与润湿性、黏附力和侵入压力有关。复杂废水的分离通量和效率分别达到4917 L m^-2h ^-1 bar ^-1和99%，且具有良好的有机染料(>98.6%)、金属离子(>99.7%)和细菌(>99.7%)去除率（图5）。该工作将为按需实现高通量和高效率的膜材料设计提供参考，该技术有望在未来大规模应用于工业和实际生活中复杂废水的分离净化。

文章链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0009250922001701

此外，课题组在抗菌和抗细菌黏附技术的构建方面也取得了其它系列成果：

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（1）揭示了可切换超疏/超亲水智能表面抗菌抗细菌黏附性的差异和关联(Chemical Engineering Journal(IF=13.2), 2022, 431, 134103);

（2）设计出了一种能够一步分离含细菌/染料/油的复杂污水且能够抗细菌/染料/油黏附污染的复合膜。(Chemical Engineering Journal(IF=13.2), 2021, 413:127493);

（3）为探究新型的高效抗菌分子，设计合成了一种仿生甲壳虫状的抗菌大分子(International Journal of Biological Macromolecules(IF=6.9), 2020, 157:553-560，ESI高倍引论文);

（4）为解决多孔粗糙纤维表面由于毛细管力吸附作用易黏附细菌的难题，提出了超疏水超疏油Cassie-Baxter状态表面构建技术，细菌液滴被空气层悬浮在其表面(ACS Applied Materials & Interfaces(IF=9.2), 2018, 10: 6124-6136, ESI高被引，热点论文);

（5）为探究在任意异型表面构筑抗细菌黏附表面技术，研究开发了一种简易喷涂抗细菌黏附微球的技术，提出了亲水阻抗和疏水排斥型两种抗细菌黏附模型，并论证了超疏水疏油/超疏水水下疏油特性是疏水表面抗细菌黏附的内在机制，首次通过分子模拟阐述水化层阻抗是亲水表面抗细菌黏附的内在机制(Journal of Materials Chemistry A(IF=12.7), 2019, 7:26039-26052, ESI高被引);

（6）提出实现了抗细菌黏附技术在基于Cassie-Baxter润湿状态下具有抗液体干扰和抗细菌黏附的高拉伸性和超灵敏可穿戴柔性应变传感器中的应用(Advanced Functional Materials（IF=18.8）, 2020, 30(23): 2000398, ESI高被引);

（7）为探究在复杂多变的环境下构筑抗细菌黏附表面的技术，研究开发了一种智能抗细菌黏附温度和光双重响应增强技术，提出并论证了温度和紫外光照射刺激对复合表面的抗细菌黏附性能的影响规律及其机理。(Chemical Engineering Journal(IF=13.2), 2021, 407: 125783，ESI高被引)。

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