中山大学张鹏课题组《ACS AMI》：规模化制备高性能固态聚合物电解质材料

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固体聚合物电解质在二次锂离子电池、超级电容器、有机热电器件等柔性储能器件中扮演着重要角色。近年来，人们围绕固态聚合物电解质新材料及其制备工艺进行了大量研究，期望拓展其在新能源汽车、可穿戴柔性电子、物联网等领域的商业化应用。目前，全固态聚合物电解质仍存在溶剂残留、室温离子电导率低、规模化制备困难、界面相容性差等问题。如何开发一种安全、高效、高性能固态聚合物电解质材料成为当前研究的热点。

近期，中山大学材料科学与工程学院张鹏课题组开发了一种可拓展、可规模化（1.4 kg/h/mill）制备高室温离子电导率固态聚合物电解质的策略。该工作基于传统的高分子双辊熔体混炼工艺，无溶剂参与，成功制备了高室温离子电导率（2.7×10^-3 S cm^-1）聚合物固态电解质材料（图1）。基于同步辐射X射线散射技术等先进结构表征手段，作者研究了所制电解质材料的离子团簇网络，并解析了材料的构效关系（图2）。进一步，作者利用上述策略制备的电解质和电极材料，成功组装成MG₃₀C‖MG₃₀Li₂‖MG₃₀C柔性全固态超级电容器（图3），有望推动固态聚合物电解质在柔性电子中的应用。该工作以“Scalable Manufacturing of Solid Polymer Electrolytes with Superior Room-Temperature Ionic Conductivity”为题发表在《ACS Applied Materials and Interface》上（DOI: 10.1021/acsami.2c01416）。文章第一作者是中山大学博士生周泽坤。该研究得到国家自然科学基金委的支持。

图1 基于双辊混炼工艺的可拓展、规模化制备聚合物电解质材料制备过程及柔性器件展示。

图2 (a) MG₃₀Li_0.2、MG₃₀Li₁和MG₃₀Li₂电解质的电化学阻抗谱。(b) salt in polymer 和polymer in salt 聚合物电解质离子传输行为示意图。(c) MG₃₀Li₂连续两次加热过程中离子电导率随温度的变化。

图3 MG₃₀C‖MG₃₀Li₂‖柔性全固态超级电容器。(a) 2-4 V 的CV 曲线（50 mV s^-1）。(b) 不同温度下的CV 曲线（50 mV s^-1）。(c) 不同温度下容量对比柱状图。(d) 20-160 ℃下的EIS谱图。(e) 不同温度下容量对比柱状图。(f)全固态超级电容器在室温下的面积比电容和能量密度对比图。(g) 器件柔顺性展示照片。(h)弯曲和(i)伸直状态下，点亮LED灯电子线路照片。

该工作是课题组近期关于聚合物功能杂化材料、同步辐射X射线散射技术及其应用相关研究的最新进展之一。结构和设计是聚合物杂化材料高性能化的重要组成部分。为此课题组基于同步辐射X射线散射先进结构表征技术，对材料的加工、服役过程进行原位研究，深入揭示了聚合物杂化材料在加工过程、多场环境下的结构演变行为。在过去的两年中，课题组成功开发了多种适用于同步辐射线站环境的原位实验装置（专利号：ZL202123369353.8, ZL202022905252.2）。基于此，利用同步辐射X射线散射技术（WAXS/SAXS/GIWAXS/GISAXS）对聚合物杂化材料的溶液自组装行为（Giant 2021，6, 100056；Langmuir 2022，38 (8), 2460-2466），溶液成膜过程（npj Flexible Electronics 2022，6 (1), 6），薄膜结构（ACS Applied Polymer Materials 2021，3 (1), 98-103；Chemistry of Materials 2021， 33 (7), 2673-2682）等进行了系统研究，深入揭示聚合物杂化材料的构效关系，并用于指导新材料的设计、制备工艺的开发（专利号：ZL202011643287.1）及其在电池、热电等领域的应用。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.2c01416

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