中科院宁波材料所姚霞银研究员 ACS AMI：基于聚合物固体电解质的高倍率全固态锂电池

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聚合物固体电解质由于其优异的柔韧性和易于工业制造而被认为是有前景的固体电解质之一。然而，由于聚合物固体电解质一般具有较低的离子电导率、锂离子迁移数、电化学稳定窗口以及过高的厚度，使得基于聚合物固体电解质的全固态锂金属电池的快速充电能力仍然是一个难题。在高的充电倍率下，基于聚合物固体电解质的全固态锂金属电池在离子传输和电化学稳定性方面面临重大挑战，导致电池放电容量较低和不可逆的容量衰减。基于此，设计具有高效离子传输能力和优异电化学稳定窗口的薄聚合物固体电解质，对于高倍率全固态锂金属电池的发展具有重要意义。

近日，中科院宁波材料所姚霞银研究员在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了基于聚合物固体电解质的高倍率全固态锂电池的研究。构建了厚度为26微米且表面平整、致密的聚偏氟乙烯-聚醚酰亚胺@聚乙二醇（PVDF-PEI@PEG）复合聚合物固体电解质，其中复合PVDF-PEI薄膜作为自支撑骨架，PEG电解质作为高效导锂介质；同时，由于PEI含有丰富的羰基，有利于复合电解质固定部分阴离子，从而增加复合电解质的锂离子迁移数（图1），基于30%PEI的薄膜复合聚合物固体电解质具有更高的锂离子传输能力和更好的电化学稳定性。

图1. （a）PVDF-20%PEI，（b）PVDF-30%PEI和（c）PVDF-40%PEI薄膜的SEM图。（d）PVDF-30%PEI薄膜的截面SEM图。（e，f）PVDF-30%PEI@PEG电解质的表面、截面SEM图。（g）PEGMEA和不同聚合物固体电解质的FT-IR光谱图。（h，i）不同聚合物固体电解质的XRD和DSC谱图。

采用优化后的复合聚合物固体电解质所组装的Li//Li对称电池在0.1 mA cm^-2电流密度下可以稳定循环3600 h以上而不发生短路；LiFePO₄//Li软包电池具有超长的循环寿命，在2C倍率下循环200次后，放电比容量从132.4保持至114.7 mAh g^-1，容量保持率为86.6%。此外，LiFePO₄//Li软包电池在3C倍率下具有高达111.5 mAh g^-1的可逆放电比容量，稳定循环100次后容量保持率为85.9%（图2）。

图2. （a）PVDF_-x%PEI@PEG（x = 20，30和40）电解质组装的LiFePO₄//Li软包电池在60℃、1C倍率下的循环性能。（b）LiFePO₄/PVDF-30%PEI@PEG/Li软包电池在1C和60℃下的充放电曲线。（c）PVDF_-x%PEI@PEG（x = 20，30和40）电解质组装的LiFePO₄//Li软包电池在60℃下的倍率性能。（d，e）LiFePO₄/PVDF-30%PEI@PEG/Li软包电池60℃时分别在2C和 3C倍率下的循环性能。

研究团队将聚醚酰亚胺引入多孔聚偏氟乙烯骨架，填充高效导锂的聚乙二醇固体电解质，调控得到了26微米厚的具有高锂离子传导能力和高电化学稳定性的复合聚合物固体电解质，从而实现了高倍率全固态锂金属电池的稳定循环，本研究为高倍率全固态锂电池用复合聚合物固体电解质的设计提供了重要的参考意义。

相关论文发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，中科院宁波材料所博士研究生王脂胭为文章的第一作者，姚霞银研究员为通讯作者。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsami.2c06204

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