UCLA贺曦敏课题组 Matter：用于离子-电子转导器件的高力学强度、高导电性和高电容的水凝胶电极

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离子-电子器件具有耦合离子和电子电路的功能。相比于传统的电子设备，这一新兴器件具有多功能性和可拉伸性等优势，有望应用于能量收集、传感、显示、驱动和生物电生理信号传感等众多领域。例如，基于水凝胶离子导体，可以制备得到离子浓度梯度的发电机、可拉伸感应设备和软体机器人等；生物电极可以采集来源于生物组织的离子信号，从而用于健康监测（如心电信号）和用于脑-机接口等。然而，目前器件的各方面性能仍不能令人满意，特别是在低频交流电条件下（小于1000 Hz），基于普通电极（如Au电极和Ag/AgCl电极）离子-电子转导器件（CIT）的电学阻抗过大、离子-电子信号转导非线性、电压耐受性低以及力学性能差等问题（图1A），严重影响了整体器件性能的发挥。

近期，加州大学洛杉矶分校贺曦敏课题组等通过构筑具有相互连接的纳米级孔和高度取向的导电聚合物层状网络，采用界面凝胶化-相分离-可控密实化策略（图1B），制备了具有高力学强度、高导电性与高电容行为的纯导电高分子水凝胶（图2A）。相比于传统的离子-电子器件CIT，通过采用这种纯导电高分子水凝胶作为离子-电子转导电极（CPIT），新的模型器件在低频时具有更低的阻抗，因而电流在低频时衰减的更少（图3A）。另外，无论是低压（<1 V，图3A）还是高压（10 V，图3B，3C）的情况，相比于以Au为电极的CIT，CPIT均表现出更高的信号保真度。在交流电压下，产生的电流没有变形，依然保持了正弦函数波形。相比而言，CIT产生了严重的信号变形且伴随着Au电极的严重腐蚀和气泡的产生。为了更加直观地表现，以负载发光二极管（LED）为负载，构筑了CIT或者CPIT基离子-电子混合电路模型，负载于CPIT的LED的亮度仅于输入电压有关，而负载于CIT的LED则受到电压、频率和输入过程的三重控制，显著增加了电路控制的复杂度。最后，归功于其优异离子-电子转导能力，CPIT在生物电子器件中也表现出良好的前景，如作为电刺激电极，促进生物细胞增殖，用于组织愈合和神经元再生；也可以作为心脏起搏器的电极，增强电荷注入能力，降低起搏的电压阈值，降低器件功耗。

图1. A：金属电极基普通离子-电子器件和以导电高分子水凝胶基离子-电子器件原理图。B：导电高分子水凝胶的制备流程和相应的分子结构变化。C，界面凝胶化的动力学数据导电高分子凝胶。D，E：通过界面凝胶化，可以制备具有不同结构的导电高分子水凝胶。F，G：可控密实化可以消除微米孔而保留纳米孔。

图2.导电高分子水凝胶的力学性能、电子导电性和双电层电容性能。

图3. A-C:在交变电压下，CIT和CPIT的电流-时间曲线与稳定性。电压振幅为0.85 V（A）和10 V（B,C）。D，CIT和CPIT 在负载LED时的性能比较。

图4.A-C：导电高分子水凝胶用于电刺激细胞生长。F-I，导电高分子水凝胶可以实现低电压的心脏起搏。

该工作是团队关于导电高分子基水凝胶器件的最新进展之一。团队利用石墨烯的分子筛功能，提升了导电高分子生物传感电极在不同化学、电学和生物环境中的稳定性（Mater. Today, 2021, 53, 84）；基于导电高分子的离子/电子混合导体性质，协同提升离子-电子器件的高频/低频电学性能和抗冰冻性能的系统化策略（Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2109506）；通过耦合导电高分子的光热与电学性质，开发了自体感的柔性机器人（Mater. Today, 2021, 50, 35; Sci. Robot. 2021, 6, eabd5483）。近年来，团队专注于水凝胶的合成、功能化与应用。团队基于光热响应水凝胶，实现精准稳定的人工向光性的材料设计策略，具有全角度（三维空间任意方位）、高精度（>99%）、快速响应性（毫秒至秒级）、恢复性和自校准性，从而应用于光源追踪（Nat. Nanotechnol., 2019, 14, 1048）；基于冷冻辅助盐析策略，制备了具有多重分级结构的高强度、坚韧和抗疲劳的水凝胶（Nature, 2021, 590, 594；Adv. Mater., 2021, 33, 2007829），用于组织工程、能源存储（Adv. Mater., 2021, 33, 2100983）等。

原文链接：

Ultrastrong, highly conductive and capacitive hydrogel electrode for electron-ion transduction

Bowen Yao Yichen Yan Qingyu Cui Sidi Duan Canran Wang Yingjie Du Yusen Zhao Dong Wu Shuwang Wu Xinyuan Zhu Tzung Hsiai Ximin He

https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(22)00522-7

相关进展

UCLA贺曦敏教授和上交大朱新远教授AM：利用离子特异性制备力学性能大范围可调的水凝胶

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