中山大学付俊教授团队 AFM：各向异性水凝胶逻辑门、自感知软驱动器

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自然界中的生物组织大多数具有各向异性结构，可实现高精度、高效率和高可靠性信号定向传输、逻辑计算、传感和驱动。例如，被组织层包围的神经纤维轴突在大脑和身体其他部位之间快速而精确地传递信息；定向排列的肌肉纤维收缩产生巨大的力量。各向异性结构为研究制备仿生驱动器和传感器提供了启发。生物驱动和传感系统一体化集成，形成反馈回路，既可感知环境信号，也能够实时做出反应动作。研究发展驱动-传感一体化集成的新型智能材料，是重要的课题，主要难点在于如何将柔性驱动器与传感性能集成，实时获取驱动器的运动信号。

图1仿生各向异性碳纤维复合水凝胶的制备原理图及其集成软驱动器和传感器。

受生物组织的各向异性启发，中山大学材料科学与工程学院付俊教授团队与大连理工大学蹇锡高院士/陈友汜教授团队、中国航空制造技术研究院高军鹏高工、宁波工程学院丛杨副教授合作，提出了一种新型碳纤维复合水凝胶策略，研制了基于各向异性导电水凝胶的自传感软驱动器，并研制了柔性逻辑门电路（图1）。将碳纤维束表面功能化，使其通过共价键与聚异丙基丙烯酰胺（PNIPAM）水凝胶网络键合，制备了各向异性水凝胶：在平行于纤维方向，拉伸模量高达74 MPa，拉伸强度超过3MPa；在垂直于纤维方向，水凝胶的强度和韧性与普通的水凝胶无异，机械性能各向异性比可达720（图2）。

图2 (a)复合水凝胶在平行和垂直于纤维方向的的应力-应变曲线。(b)相应的杨氏模量，断裂强度和断裂应变。

利用碳纤维极高的电导率，在平行于纤维方向，复合水凝胶的电导率高达670 S m⁻¹，而垂直于纤维方向仅1.6 S m⁻¹，电导率各向异性比超过400（图3a）。利用导电各向异性，水凝胶沿平行方向接入电路时，获得较高的输出电流，定义为高电平（代码1）；水凝胶沿垂直方向接入电路时，获得较低的输出电流，定义为低电平（代码0），如图3b。基于此，将水凝胶分别以垂直和平行方式接入并联电路，并将两组（A，B）串联，控制A和B的接入模式，构建了逻辑“与门（AND Gate）”（图3c）。类似地，将A和B并联，构建了逻辑“或门（OR Gate）”（图3d），首次实现了各向异性水凝胶逻辑运算（图3e,3f）。

图3 （a）水凝胶的各向异性电导率；（b）基于各向异性水凝胶的逻辑门单元；（c）“与门（AND Gate）”，（d）“或门（OR Gate）”和（e,f）相应的赋值表。

导电复合水凝胶具有极高的应变传感灵敏度和各向异性传感性能。沿碳纤维方向拉伸时，碳纤维的细微滑动导致电阻率显著变化，应变灵敏度高达647；垂直于碳纤维方向拉伸时，应变不超过15，各向异性指标达107（图4a,b）。将碳纤维布浸泡在水凝胶前体溶液中，原位聚合交联，制备柔性书写板（图4c）。由于平行于碳纤维方向和垂直于碳纤维方向巨大的传感灵敏度差异，电子信号优先沿碳纤维传输，在正交碳纤维之间不发生串扰，当笔或手指在书写板上写字时，响应时间约380ms，不同字母书写的独特力量、速度和顺序可以产生特定、稳定的、可重复的输出（图4d-f），识别度高，在高强韧柔性人机界面交互方面有重要的应用前景。

图4 复合水凝胶在（a）平行和（b）垂直于碳纤维方向的传感灵敏度；（c）碳纤维编织布复合水凝胶书板照片，标尺：2 cm；（d）书写板的响应时间；（e,f）在书写板上分别写出字母“S”、“Y”、“U”和“SYSU”对应的电阻变化率。

图5 （a）复合水凝胶形变的照片；（b）热响应驱动中4D螺旋驱动器的自传感原理图; （c）水凝胶螺旋在25°C和50°C可逆驱动，驱动过程由电阻率可逆变化监测。

该团队巧妙地利用碳纤维加捻的方法在水凝胶中引入内应力，制备了螺旋型碳纤维/PNIPAM复合水凝胶4D驱动器。加捻碳纤维的应力松弛驱动水凝胶形成螺旋结构，加捻方向决定了螺旋方向（左旋或右旋）。当水凝胶在25℃（低于相变温度32℃）的水中溶胀时，内应力进一步释放，水凝胶螺旋朝螺距变短、周期数增加、螺角增大的方向转变；当复合水凝胶浸泡在50℃（高于相转变温度）的水中时，水凝胶网络收缩，螺旋结构松弛，螺距变大、周期数减小、螺角减小（图5a），该变形可多次重复。在变形过程中，碳纤维发生相对滑移，导致水凝胶的电阻率（沿碳纤维方向）发生灵敏的变化，从而实现对复合水凝胶驱动行为的自传感监控（图5b-c）。

该研究为制备具有优异力学性能和灵敏度的仿生各向异性水凝胶传感器和驱动器开辟了新途径，为实现传感与驱动的融合提供了新思路，对发展柔性人工智能机器人等具有重要的意义。

该工作以“Biotissue-inspired Anisotropic Carbon Fiber Composite Hydrogels for Logic Gates, Integrated Soft Actuators and Sensors with Ultra-high Sensitivity”为题发表在Advanced Functional Materials。

文章第一作者是中山大学材料科学与工程学院2020级博士李胜男，付俊教授和宁波工程学院丛杨副教授为共同通讯作者。

该工作得到了国家自然科学基金(51873224)、工信部(TC90HZV/1)、宁波市科技创新2025重大专项(2018B10040)的支持。

全文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211189

付俊教授简介

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中科院“百人计划”、中山大学“百人计划”、浙江省杰出青年基金入选者。Wiley出版社J Polym Sci编辑，英国皇家学会学术期刊J Mater Chem B和Materials Advances编委。博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室。曾留学于德国马普高分子研究所和美国哈佛医学院附属麻省总医院。2019年加入中山大学材料科学与工程学院，任教授，博导。围绕柔性驱动、柔性传感与可穿戴设备、组织工程等领域对高性能与功能水凝胶材料的需求，重点研究高强韧、自修复水凝胶制备与构效关系；响应型水凝胶及驱动器；水凝胶柔性传感器与可穿戴设备；水凝胶组织工程材料；生物3D打印等。

相关成果已在Adv Funct Mater, Chem Eng J, Mater Horizons, Chem Mater, ACS Appl Mater Interfaces, Chem Commun, ACS Macro Lett, Macromolecules等高水平期刊发表论文140多篇，出版英文专著1部，全部论文累计被引用7500余次，H指数46，授权发明专利20多项。获英国皇家化学会2020年Materials Horizons Outstanding Paper Award Runner-up奖。

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