东华大学朱美芳院士、成艳华研究员等 Nano-Micro Lett.：润湿性可调的纤维气凝胶用于高性能太阳能驱动的界面蒸发

点击上方“蓝字” 一键订阅

随着全球水资源短缺问题的不断加剧，高效水处理技术愈发重要。其中，作为一种高效的水处理方法，太阳能驱动的界面蒸发可以直接将海水、废水等转化为可用的淡水，同时节约能源和降低成本。近年来，多孔金属、水凝胶和生物材料等各种材料被开发和应用于界面蒸发，但仍面临能量损失高、水输运不足、力学性能差、制备过程复杂等问题。此外，界面蒸发一般采用亲、疏水材料来构筑双层蒸发器，需要多种材料配合使用。如果使用单一材料就可满足蒸发器所需润湿性能的要求，将有利于简化制备流程并推广其应用。受蛋白质自组装结构调控润湿性启发，本工作采用乙烯基三甲氧基硅烷作为单一前驱体，与细菌纤维素(BC)纤维网络杂化，通过控制组装路径，制备了润湿性可调的弹性纤维气凝胶，并将其集成为双层蒸发器用于海水淡化。这种气凝胶蒸发器具有高蒸发速率(一个太阳下1.91 kg  m⁻² h⁻¹(室内)；4.20 kg  m⁻² h⁻¹(室外))、结构稳定性以及出色的耐盐性，在水处理领域展现出广阔的应用前景。

本文亮点

1. 基于单一分子单元/前驱体(乙烯基三甲氧基硅烷)制备了具有润湿性可调的杂化纤维气凝胶。

2. 双层蒸发器具有稳定的界面结合能力，在压缩、搅拌、超声等条件下结构均能保持稳定。

3. 双层蒸发器在室内及室外均实现高效水蒸发，并在高浓度海水下实现120 h长效耐盐能力。

东华大学朱美芳院士、成艳华研究员等开发了一种润湿性可调的杂化纤维气凝胶，用于高效、持久的界面蒸发。作者采用乙烯基三甲氧基硅烷作为单一前驱体，与细菌纤维素(BC)纤维网络杂化，通过控制组装途径，分别制备了具有超亲水及超疏水性质的弹性气凝胶，并将其组装为双层蒸发器。这种气凝胶蒸发器具有高蒸发速率(一个太阳下1.91 kg  m⁻² h⁻¹(室内)；4.20 kg  m⁻² h⁻¹(室外))、结构稳定性以及出色的耐盐性，在水处理领域展现出优异的应用前景。

润湿性可调的杂化纤维气凝胶的制备流程与表征

杂化纤维气凝胶的制备流程如图1所示。聚合前后的乙烯基三甲氧基硅烷通过水解分别转化为硅溶胶，加入纤维素分散液后通过定向冷冻及干燥，获得具有超疏水或超亲水的纤维气凝胶。润湿性差异来源于聚硅氧烷在纤维素表面不同的组装结构。

图1. 具有润湿性可调的杂化气凝胶的制备流程与表征 (a)超疏水VNFs和超亲水PNFs的制备路线图; (b) BC纳米纤维表面硅氧烷的分子取向结构示意图；(c)PVSQ和PVPSQ的²⁹Si NMR谱图。

杂化气凝胶的微观结构和表面润湿性

SEM结果显示，杂化气凝胶具有取向结构的三维纤维缠结网络。STEM和能量色散X射线光谱(EDS)的结果表明PVSQ和PVPSQ均匀地包覆在BC纳米纤维的表面(图2c-d)。在气凝胶的表面可以观察到随机分布的纤维状突起结构(图2b)，这些微纳结构使得气凝胶表面具有超疏水(CA=155±3o)或超亲水特性(20ms内完全扩散)。

图2. 杂化气凝胶的微观结构和表面润湿性 (a) 不同放大倍数的SEM观察到的VNFs的微观结构。(b) 超疏水VNFs材料表面纳米结构的SEM图像；(c-d) VNFs纳米纤维的STEM-EDS图及聚硅氧烷涂层包覆BC纳米纤维的示意图；(e) 气凝胶(VNFs和PNFs)的表面粗糙度示意图；(f, g)VNFs和PNFs表面的水浸润性质和相应的接触角照片。

可调控润湿性的机制分析和荧光可视化技术

为揭示杂化纤维气凝胶浸润性差异的机理，通过分子动力学模拟研究了PVSQ/PVPSQ分子在BC纳米纤维上的组装情况。结果显示，在与BC纳米纤维组装过程中，PVSQ链上的乙烯基倾向于暴露在BC纳米纤维的外侧，PVPSQ链上的烷基链则倾向于包埋在聚硅氧烷网络内部。同时，利用荧光可视化技术研究了VNFs和PNFs的润湿行为。如图3 (e-f)所示，BC纳米纤维上的PVSQ和PVPSQ涂层添加了AIE分子(TPE、TPE-am)，通过气凝胶内部的发光强度的不同，开发了VNFs和PNFs内部润湿性的可视化方法。

图3. 可调控润湿性的机制分析和荧光可视化技术 (a) PVSQ/PVPSQ和BC纳米纤维之间相互作用的分子动力学模拟示意图；(b) BC纳米纤维表面聚硅氧烷的分子取向结构示意图；(c) PVSQ/PVPSQ与BC纳米纤维碳原子之间的径向距离(r)的分布；(d) 当r分别为0.5 nm、1.0 nm和1.5 nm时，PVSQ和PVPSQ的碳原子分布比例；(e-f) 气凝胶的内部和整体润湿性的荧光可视化。

用于太阳能驱动界面蒸发的双层气凝胶

将具有浸润性差异的杂化纤维气凝胶，组装形成双层结构用于界面蒸发。一方面，VNFs具有高孔隙率、轻质(密度：~6 mg cm⁻³)、良好的可压缩性、优异的疏水性，可以将热量限制在蒸发表面，有效减少光热层的热量损失; 另一方面，PNFs具有相互连接的多孔结构，可以用于负载光热材料，增强光热转换能力，并同时实现水自下而上的有效输运(图4 e-g)。

图4. 太阳能驱动的界面蒸发双层气凝胶 (a) 双层气凝胶制备流程图；(b)(上)伞状PNFs-PPy的示意图，(下)PNFs的快速水输运性质；(c-d) PNFs-PPy 吸收光谱及热红外成像照片；(e) VNFs多孔隔热层的示意图；(f) 双层蒸发器和单层PNFs-PPy在一个太阳光下照射60分钟的热红外成像照片；(g) 蒸发器的热损失图。

双层蒸发器界面性能

双层结构的界面连接强度对其整体的稳定性具有重要影响。采用单一前驱体构筑纤维杂化气凝胶，界面处存在连续的纤维网络结构(SEM)；并证实PVSQ与PVPSQ网络存在化学交联(²⁹SiNMR)。网络间的物理缠结与化学交联赋予了双层蒸发器稳定的界面，提升了双层结构蒸发器的机械性能。

图5. 双层蒸发器的界面稳定性 (a)蒸发器界面示意图；(b)界面区域SEM图像；(c)聚硅氧烷在界面区、化学键合PVSQ-PVPSQ、物理共混PVSQ和PVPSQ的²⁹Si NMR谱图；(d)压缩应变分别为30%、60%、80%时蒸发器的应力-应变曲线；(e)最大应力和能量损失系数随压缩循环次数的变化；(f)蒸发器在平面和弯折状态下的热红外照片。

高性能太阳能界面蒸发

通过调控亲水气凝胶与疏水气凝胶的厚度，研究双层蒸发器的界面蒸发性能，发现双层水蒸发器的平均水分蒸发率可达1.91 kg  m⁻² h⁻¹；特别值得强调的是，在户外实验中由于风力的作用，蒸发速率峰值可达4.20 kg  m⁻² h⁻¹。蒸发冷却后收集到的淡水盐度远低于世界卫生组织(WHO)确定的饮用水标准(低盐度水利于人体健康)。

图6. 高性能界面蒸发 (a)双层蒸发器示意图；(b)在1个太阳光下，海水、单层PNFs-PPy和双层蒸发器作用下，水蒸发质量随时间的变化；(c)双层气凝胶蒸发器蒸发速率和效率对比；(d)户外蒸发装置照片；(e)蒸发前后的水中四种主要离子的浓度变化情况；(f)蒸发器的循环稳定性验证；(g)室外界面蒸发测试。

双层蒸发器高效耐盐

耐盐性是蒸发器长期使用的一项重要指标，在该双层气凝胶蒸发器中，因为上层多孔气凝胶的高亲水特性，盐离子可以在亲水气凝胶内部进行有效的离子交换从而使其从高浓度交换到低浓度中，保证蒸发器的正常工作。在120小时连续光照后，蒸发器表面没有发生盐沉积情况(图7a)。即使在高盐度(20 wt%)的盐水蒸发过程中，盐晶体也只在蒸发器的边缘聚集，且能在无光照条件下，进行离子交换实现自清洁。

图7. 双层蒸发器耐盐性能 (a)蒸发器120小时连续耐盐实验；(b) 在极端pH值和高盐度下的蒸发性能测试；(c)蒸发器耐盐-盐扩散工作机制；(d)无光照条件下，蒸发器表面自清洁特性。

本文第一作者为东华大学博士研究生徐成建，本文通讯作者为东华大学成艳华研究员和朱美芳院士。

原文链接：

Fibrous Aerogels with Tunable Superwettability for High-Performance Solar-driven Interfacial Evaporation

Chengjian Xu, Mengyue Gao, Xiaoxiao Yu, Junyan Zhang, Yanhua Cheng,* Meifang Zhu*

Nano-Micro Letters (2023)15: 64

https://doi.org/10.1007/s40820-023-01034-4

相关进展

免责声明：部分资料来源于网络，转载的目的在于传递更多信息及分享，并不意味着赞同其观点或证实其真实性，也不构成其他建议。仅提供交流平台，不为其版权负责。如涉及侵权，请联系我们及时修改或删除。邮箱：[e-mail]

诚邀投稿

欢迎专家学者提供稿件（论文、项目介绍、新技术、学术交流、单位新闻、参会信息、招聘招生等）至[e-mail]，并请注明详细联系信息。高分子科技®会及时推送，并同时发布在中国聚合物网上。

欢迎加入微信群 为满足高分子产学研各界同仁的要求，陆续开通了包括高分子专家学者群在内的几十个专项交流群，也包括高分子产业技术、企业家、博士、研究生、媒体期刊会展协会等群，全覆盖高分子产业或领域。目前汇聚了国内外高校科研院所及企业研发中心的上万名顶尖的专家学者、技术人员及企业家。

申请入群，请先加审核微信号PolymerChina（或长按下方二维码），并请一定注明：高分子+姓名+单位+职称（或学位）+领域（或行业），否则不予受理，资格经过审核后入相关专业群。

点

这里“阅读原文”，查看更多