深圳大学田雷 AFM：纳米粒子杂化交联原位聚合制备复合聚合物电解质 - 实现高稳定性固态锂金属电池

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复合固态电解质融合了无机和有机聚合物电解质的优点，成为构建固态电池的重要策略。但传统复合填料的物理沉积和团聚严重影响其结构均匀性和离子传输性能，对于构建均匀稳定的复合电解质仍然是该领域的重大挑战之一。

图1.纳米粒子杂化交联复合聚合物电解质的原位制备示意图

近日，深圳大学田雷&朱才镇&徐坚团队提出了一种原位制备纳米粒子杂化交联复合聚合物电解质(NHCPE)的策略，该策略首先在纳米二氧化钛（nano-TiO₂）表面修饰环氧基团，以1，3-二氧戊环（DOL）为单体和nano-TiO₂（modified）为粒子杂化中心进行阳离子催化的原位聚合，整个体系在电池内部进行原位固化。NHCPE在25°C下具有1.74 × 10⁻³ S cm⁻¹ 的高离子电导率和0.725的高锂离子迁移数。锂对称电池能够在0.5 mA cm⁻²下稳定沉积/剥离超过1000 h。此外，组装的LFP| NHCPE |Li电池在1C和25°C下表现出142.6 mAh g⁻¹（1000th）的高放电比容量，以及~90％的高容量保持率。NHCPE极大地抑制了复合电解质易团聚的缺陷，解决了聚醚电解质易分解、热稳定性低和安全性差的问题，为高稳定性复合聚合物电解质的设计和工业应用开辟了一条新途径。该工作以“In Situ Hybrid Crosslinking Polymerization of Nanoparticles for Composite Polymer Electrolytes to Achieve Highly-Stable Solid Lithium–Metal Batteries.”为题发表在《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2024, 2405969）。文章第一作者是深圳大学研究生母可心，通讯作者为田雷副教授，通讯单位为深圳大学化学与环境工程学院、深圳大学低维材料基因工程研究组（LDMGI）。该研究得到国家自然科学基金、深圳市科技重大专项、深圳市科技计划、广东省引进创新创业团队计划、广东省基础与应用基础研究基金以及中石油创新基金的支持。

图2. 锂金属电池循环性能测试NHCPE（PDOL@nanoTiO₂）a、b) LFP|PDOL@nanoTiO₂|Li的倍率性能和相应的充放电曲线。c) 使用PDOL@nanoTiO₂和PDOL的Tafel图。d) LFP|PDOL@nanoTiO₂|Li, LFP|PDOL|Li电池在1C下的长周期性能。e) LFP|PDOL@nanoTiO₂|Li电池充放电曲线。f) LiCoO₂|PDOL@nanoTiO₂|Li, LiCoO₂|PDOL|Li电池在1C下的循环性能。g) LiCoO₂ |PDOL@nanoTiO₂|Li电池的充放电曲线。

在这项工作中，成功地开发了一种原位制备纳米粒子杂化交联复合聚合物电解质(NHCPE)。以修饰环氧基团的TiO₂纳米粒子为交联和杂化中心，通过原位固化法构建了纳米颗粒的杂化交联网络结构、该策略不仅解决了传统填料简单物理混合所造成易沉积和团聚的问题，还提高了聚合物电解质的离子导电性和界面稳定性。因此，制备的NHCPE的锂离子迁移数高达0.725，在25℃时离子电导率可达1.74 × 10^-3S cm^-1。此外，纳米TiO₂粒子的稳定分散使组成的锂对称电池能在0.5 mA cm^-2的条件下稳定沉积/剥离超过1000 h。不仅如此，磷酸铁锂电池在1C和25℃时表现出142.6 mAh g^-1的高放电比电容量，1000次循环后容量保持率高达90%。本研究工作提出的纳米粒子杂化交联聚合策略极大地解决了复合填料均匀分布的难题并为构建高稳定性复合聚合物电解质提供了设计思路。

文献详情

Kexin Mu, Weiliang Dong, Weijian Xu, Zhennuo Song, Ruixue Wang, Liuyishun Wu, Hong Li, Qiang Liu, Caizhen Zhu, Jian Xu, and Lei Tian*, In Situ Hybrid Crosslinking Polymerization of Nanoparticles for Composite Polymer Electrolytes to Achieve Highly-Stable Solid Lithium–Metal Batteries.Adv. Funct. Mater. 2024, 2405969

https://doi.org/10.1002/adfm.202405969

作者简介及招聘

田雷，深圳大学副教授，深圳市海外高层次人才。现任《高分子通报》编委。主要从事功能高分子材料合成方法学与应用研究，包括高分子设计合成、宽温域高电导固态聚合物电解质、高安全高能量密度固态聚合物电池以及高强高韧软材料的设计制备与应用等，主持或参与国家自然基金、省市重点项目等多项，在Advanced materials、Angew. Chem. Int. Ed.，Advanced functional materials、Macromolecules等国际知名期刊上发表学术论文多篇。团队长期招聘博士后/研究助理。研究方向包括但不限于高分子合成、固态聚合物电解质、计算化学等。

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