面向世界科技前沿｜浙工大郑华均教授团队提出接力电催化新机制
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电解精炼可以在常温常压下由可再生电能驱动，将生物质有机小分子转化为高附加值的化学品，是当前最有工业应用前景的技术之一。一些生物质基平台分子电催化转化涉及到多个电化学反应串联才能转化为目标产物，为了提高反应效率和目标产物的选择性，每个串联反应连续匀速进行至关重要。显然，单一活性位点催化材料并不能完全满足多个串联反应同步速率的要求。
鉴于此，浙江工业大学郑华均教授团队针对涉及多个串联反应的有机电化学反应体系提出了接力电催化的机理。课题组设计了具有双活性位点的镍钴双金属有机框架结构(NiCo-MOF)催化材料，并成功在HMF电化学氧化转化为FDCA反应中实现接力电催化过程。所创制的Ni2Co1-MOF材料电极在较低的电位下实现了较高FDCA产(97.3 %)、法拉第效率(90 %)和良好的稳定性。研究表明，醛基羧基化反应、羟基醛基化反应分别Co基和Ni基活性位点上在相对低的电位(1.0 V, 1.35V)下具有较高的反应速率；通过分子动力学模拟和原位红外监测表明Co、Ni活性位点之间的超短距离促进了反应中间产物的快速扩散，类似于接力赛中的接棒过程，这样中间产物能顺利地进入下一个串联反应中，这样保证电催化转化顺利进行，有效实现在较低能量需求(1.35 V)下的接力电催化。这种接力电催化机理的提出并证实，为创制双金属催化电极以促进多步骤串联反应的电催化过程提供了理论依据。
Ni和Co位点在接力电催化过程中
分别作用的独立步骤
NiCo位点间中间产物扩散模拟过程
中试反应装置及性能
该研究工作以“Relay electrocatalysis with bimetallic sites for highly efficient oxidation in multiple cascade reaction”为题于2024年2月16日发表在国际刊物《Chemical Engineering Journal》。浙江工业大学为第一完成单位，第一作者为赵浙菲老师，通讯作者为郑华均教授。该工作得浙江省重点研发项目（2021C03018），国家自然科学基金（22302175）等项目支持。
原文链接
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894724012531?via%3Dihub
学者介绍
赵浙菲，化工学院讲师，主要从事纳米功能材料制备及在能源、光电催化有机合成的应用。先后主持国家自然科学基金青年基金、浙江省自然科学基金、中国博士后基金面上基金等项目。以第一作者在Nano energy、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials、Journal of Materials Chemistry A、Electrochimica Acta等国内外学术期刊上发表论文10余篇，授权发明专利3项。
郑华均，教授，博士生导师，主要研究方向为纳米功能材料及在能源存储与光/电催化有机合成的应用。先后主持完成浙江省科技攻关项目、浙江省重大科技专项、浙江省自然科学基金项目、国家自然科学基金项目等20余项；在Nature Communications 、Nano energy、Advanced Materials、Applied Catalysis B: Environmental 、Advanced energy materials等国内外学术期刊上发表论文120余篇。授权国家发明专利10余项，获浙江省科技奖一等奖、中国石油化工联合会科技成果发明二等奖等5项。
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