浙工大李小年/朱艺涵教授团队Angew. Chem. :微结构视角揭示铂基合金丙烷脱氢催化剂非经典失活机理及应对策略
烷烃直接脱氢是工业制烯烃的重要途径,Pt基催化剂是工业上最常用的催化体系,但却面临着催化剂失活的重要挑战。常见的失活机制往往包括金属颗粒的烧结,催化剂表面的积碳等。在排除这些机理以外,在PtZn等Pt基合金催化体系中,往往还存在着反应初期快速失活的现象。因此解析该过程的失活机制以及提出全新应对策略对于设计高稳定性的丙烷脱氢催化剂至关重要。
催化剂失活机制示意图,A. 常见的失活机制;
B. 为非经典失活机制;C. 调控策略
近日,浙江工业大学化工学院李小年、朱艺涵教授团队在该方面取得重要进展。以负载PtZn合金催化剂为研究对象,结合电子显微镜技术和原位谱学技术从微结构视角揭示了该类合金催化剂失活的新机制。该非经典失活机制来自于反应条件下Zn在合金中的自发迁移所诱导的PtZn到Pt3Zn相变。基于对相关失活微观机制的认知提升,研究团队提出了载体-金属界面化学微环境的调控策略,并通过削弱表面羟基和金属的相互作用力,成功抑制了合金相中Zn的迁移,最终在丙烷脱氢的过程中大幅缓解了催化剂由非经典失活机理带来的失效现象。
催化剂失活机制及改进策略示意图
电子显微镜技术识别活性相迁移机制
相关研究以“Non-classical Deactivation Mechanism in a Supported Intermetallic Catalyst for Propane Dehydrogenation”为题于2024年7月11日发表在国际刊物《Angewandte Chemie》。浙江工业大学为第一完成单位,共同第一作者为田金树(运河青年学者),孔儒(研究生),邓斌(研究生),共同通讯作者为李小年教授,朱艺涵教授,孙土来副研究员。该工作得到国家重点研发计划(2022YFE0113800),国家自然科学基金(No. 22279115 和 22122505),浙江省省属高校基本科研业务费(RF-A2023005)等项目支持。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202409556
李小年
加拿大工程院院士、教育部长江学者特聘教授
主要从事工业催化剂技术开发与绿色工艺创新研究,主持国家重点研发计划重点专项、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等省部级及以上项目20余项,先后获国家技术发明二等奖2项(分别排名第1、第3),国家科学技术进步一等奖1项(排名第5)、省部级科技成果一等奖4项和中国青年科技奖等,发表学术论文500余篇,获授权发明专利100余项。
朱艺涵
国家级青年人才/教授 化工学院副院长
主要从事先进电子显微方法学发展和物质科学应用,相关成果在Science及其子刊、Nature子刊等权威期刊发表论文140余篇,引用次数17000余次,H指数64。先后主持国家优秀青年科学基金、面上基金等4项,省杰出青年科学基金1项,承担国家重点研发计划重点专项课题1项。
田金树
运河青年学者,特聘教授
主要从事低碳分子高值化利用,结合从头算分子动力学、原位动态表征技术以及微观动力学,识别催化反应过程活性中心和反应机理。主持国自然基金-面上项目1项,省属高校基本科研业务费(科技类)项目1项;相关成果部分发表在Sci. Adv.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Edit 、J. Am. Chem. Soc.,ACS Catalysis 等国际权威期刊。
孙土来
副研究员
主要从事功能材料的微观结构与性能研究,擅长利用先进电子显微技术研究原子尺度的微观结构,承担国家级、省部级等纵向科研项目3项。相关成果部分发表在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Nano Lett.等国际权威期刊,获授权发明专利3项,在Elsevier出版社的书籍Encyclopedia of Nanomaterials撰写关于纳米材料先进扫描电子显微技术的章节。
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