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江苏大学朱文帅课题组:六方氮化硼作为无金属催化剂用于柴油超深度脱硫研究

朱文帅课题组 绿色能源与环境GEE 2022-10-23

柴油中硫化物燃烧产生的SOx会导致严重的环境污染问题,威胁人类的身体健康。因此,世界各国纷纷出台了严格的标准限定柴油中硫含量。我国目前实施的国VI标准限制柴油中硫化物浓度低于10 ppm。目前,工业上采用的加氢脱硫(HDS)在脱除柴油中芳香族硫化物时,需要更高的压力、温度,导致清洁柴油的生产成本上升。近年来,有研究发现,氧化脱硫(ODS)技术能够在温和条件下实现对芳香族硫化物的高效脱除,有望作为HDS的后处理技术,降低清洁柴油的生产成本。ODS技术中核心的问题之一就是寻求一种高效的催化剂。

近日,江苏大学朱文帅课题组在前期研究基础上,设计了一种类石墨烯型六方氮化硼催化剂(h-BN),并用于活化双氧水催化氧化模型柴油脱硫。六方氮化硼作为一种无金属催化剂具有比表面积高、热稳定性好、导热性强、耐化学腐蚀等优点,能够克服传统ODS催化剂成本较高且易被柴油酸性物质腐蚀或溶损的不足。这种类石墨烯六方氮化硼催化剂的构筑不仅提供了一种用于ODS体系的新型无金属催化剂,而且为六方氮化硼在催化领域的应用提供了新思路。


图1. 六方氮化硼作为无金属催化剂用于柴油超深度脱硫

本文亮点


1

通过高温热解法合成了一种类石墨烯型六方氮化硼,所合成的六方氮化硼具有高比表面积,提高催化活性中心暴露度。

2

通过优化实验条件,能够实现在常压、反应温度为80˚C的条件下,脱除柴油中99.4%的硫化物,将模型柴油中硫化物浓度由500 ppm降低至3 ppm,实现温和条件下柴油的超深度脱硫,并且该脱硫体系循环使用8次后催化催化活性没有显著降低。

3

阐明了六方氮化硼活化双氧水氧化脱硫的催化活性位点为硼自由基,能够将氧化剂双氧水活化为羟基自由基(·OH),再与六方氮化硼对硫化物优异的吸附性能耦合,实现柴油的超深度脱硫(图1)。

文章以“Hexagonal boron nitride: A metal-free catalyst for deep oxidative desulfurization of fuel oils”为题,在Green Energy & Environment 发表。点击文末“阅读原文”查看全文。



通讯作者简介


朱文帅 教授

朱文帅, 男,教授,博导,Green Energy Environ. 青年编委,中国化工学会离子液体专业委员会委员、中国化工学会化工过程强化专业委员会青年委员。科研工作涉及石油化工、绿色化学和环境催化等领域,近年来主要从事新型催化剂和吸附剂的设计及其用于汽、柴油超深度脱硫的研究工作。主持了国家自然科学优秀青年基金等课题,发表研究论文共计150余篇。近年来工作发表在Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., AIChE J., Small, Chem. Commun., Green Chem.等期刊,被引用6000余次。


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