Small Structures: 固态电池中复合正极的结构设计

随着便携式电子设备及电动汽车的飞速发展，锂离子电池已经成为我们日常生活中不可或缺的储能器件，巨大的应用前景也对锂离子电池提出了日益严苛的需求。从液态到固态电池体系的转变避免了使用易燃的有机液态电解质，并有望解决金属锂枝晶带来的短路问题，因此固态金属锂电池在提高能量密度和安全性方面被寄予厚望。在世界各国科学家不懈的努力下，固体电解质、金属锂、正极材料等关键部件已经取得了巨大的进步，但是由于固体电解质与电极之间复杂的固/固界面问题，固态金属锂电池在容量发挥、循环稳定性等方面仍无法满足预期。固态电池中的界面问题主要可以分为金属锂/电解质及正极/电解质两个方面，随着金属锂的复兴，学者们针对负极界面问题已经提出了许多行之有效的解决方法，但由于复合正极中涉及多种尺度、不同电导特性的粒子，正极侧界面问题则要复杂的多。因此，为了同时满足固态金属锂电池高能量密度与长寿命的要求，必须深入了解正极/电解质界面问题的失效机制，并在此基础上合理地进行复合正极的结构设计。

近期，中国科学院化学研究所郭玉国研究员团队与中国科学院物理所李泓研究员团队合作，系统分析并总结了固态电池中正极/电解质界面问题的研究进展。固态电解质不易流动的特性带来了物理、机械、化学、电化学等方面的问题，具体包括活性物质与离子传输网络的物理接触问题、热致互扩散形成的中间相问题、化学势驱动的空间电荷层问题、持续充放电引起活性物质失去接触的电化学机械失效问题以及不良电化学副反应导致的性能恶化问题，这些问题贯穿了固态电池从制作到服役的整个过程。为了克服这些界面问题，最终实现兼具高能量密度、长循环稳定性的实用固态金属锂电池，目前主要从复合正极、电解质、人工中间相三个角度出发，发展了不同种类、不同功能的改性策略。虽然对特定问题取得了可观的改善，但是目前固态金属锂电池的实际性能仍未达到预期。所以，仍需发展功能更为全面的结构设计以促进全面发挥固态电池的优势。

本工作有助于提高领域内对正极/固态电解质界面的基本认识，为复合正极结构设计提供合理的科学依据，推动高能量密度、长寿命的固态金属锂电池的最终实现。相关论文以“Structure Design of Cathode Electrodes for Solid-State Batteries: Challenges and Progress”为题在线发表在Small Structures（DOI: 10.1002/sstr.202000042）上。通讯作者为石吉磊副研究员与郭玉国研究员，第一作者为张旭东博士。

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