【催化】SmartMat：双金属单原子催化剂:电催化合成、表征和机理研究的挑战
Changli Chen, Mengru Sun, Kaixuan Wang, Yujing Li*. Dual-metal single-atomic catalyst: The challenge in synthesis, characterization, and mechanistic investigation for electrocatalysis. SmartMat. 2022; 4, 1-32.
https://doi.org/10.1002/smm2.1085
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文章简介
电催化剂作为电催化反应的电极材料，是电化学能量转换装置的核心部件。过渡金属基纳米催化剂是电催化剂的主要种类。大量的研究证明，降低金属纳米颗粒（NPs）的尺寸可以提高催化剂的催化性能。受尺寸效应对催化活性的影响，以及金属原子利用率最大化的驱动力启发，单原子催化剂（SACs）被认为是铂族金属（PGM）纳米催化剂的理想替代品，可以填补均相催化和多相催化之间的空白。尽管在开发高性能的电催化SACs方面取得了令人振奋的进展，但针对单原子活性位点电子结构调控策略仍然有限，导致在打破反应中间体吸附能之间的线性关系方面存在困难。而双金属单原子催化剂（DACs）通过引入二次金属原子，构建双金属活性位点，达到优化催化位点的吸脱附能力的目的。除了SACs的独特特性外，DACs通常表现出更高的金属负载和更灵活的活性位点结构，最终表现出优异的电催化活性和长期稳定性。本文从DACs的独特优势、合成/表征、反应机理以及在电化学能量转换和存储器件中的应用等方面，系统地综述了DACs在电催化反应中的最新进展。最后，讨论了当前开发和应用DACs面临的挑战和未来的展望。
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图文导读
DACs的独特特性取决于双金属活性位点的结构特征。不同金属种类的组合对于调节催化剂的结构和性能具有重要意义，从而可以在新的材料空间维度内激发大量的研究工作。通过对大量相关文献的研究，可以将DACs主要分为两类：（1）具有同二聚体催化中心的同核DACs，其中双原子指的是相同的金属原子；（2）具有异二聚体活性位点的异核DACs，其中双原子指的是不同的金属原子。同核DACs可以为反应物分子提供对称的吸附位点。与SACs相比，由于金属二聚体的自由能低于单个金属原子的自由能，使得同核DACs通常具有较强的热力学稳定性。具有不对称吸附位点的异核DACs能够直接调节d带电子结构，从而实现与中间体的最适相互作用，从而提高催化性能。DACs具有最小的金属合金尺寸和最大的原子利用率，对于合理利用金属资源和设计提高电催化系统性能具有重要意义。对DACs的研究尚处于起步阶段，对其在电催化领域的设计、制备、表征、理论计算和预测以及应用等方面仍有巨大的探索空间。
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作者简介
陈长利，齐鲁工业大学（山东省科学院）讲师。于2015年获得青岛科技大学化学与分子工程学院学士学位，2018年获得首都师范大学化学系硕士学，2022年获得北京理工大学材料科学与工程学院博士学位。她一直从事电催化材料研究，主要研究方向为：碳基材料在电催化领域的研究，单原子催化材料的制备与电催化性能研究，电催化机制研究等。以第一作者/共同第一作者发表SCI论文8篇，授权发明专利一项，并担任Frontiers in Chemistry杂志Analytical Chemistry部分编委。
李煜璟，北京理工大学材料学院研究员，博导。2007于清华大学化学工程系高分子材料与工程专业获得学士学位，2012年于美国加州大学洛杉矶分校材料科学与工程专业获得博士学位。主要从事电催化、光（电）催化、燃料电池膜电极组件研究。以通讯作者/第一作者在Journal of the American Chemical Society、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Angewandte Chemie、Nano Letters、Nano Energy、Nano Research等杂志发表论文90余篇，引用6500余次，并担任Nature Communication、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、ACS Nano等国际期刊审稿人。任SmartMat、Tungsten、材料导报等期刊青年和执行编委，主持国家自然科学基金、北京市科技计划、企业关键技术攻关研发等项目。
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