苏州大学黄小青：多孔型铂铅金属间纳米晶实现高效催化产氢

   苏州大学材料与化学化工学部黄小青教授课题组在铂基纳米催化剂的制备和催化产氢方面取得重要进展。相关研究成果以“Efficient Catalytic Hydrogen Generation by Intermetallic Platimun-Lead Nanostructures with Highly Tunable Porous Feature”为题，在Science Bulletin 2019年第1期发表。该研究工作的第一作者为鄂彬，通讯作者为黄小青教授。

  水煤气转换（WGS）反应是一个重要的工业反应，通常用来对重整制氢反应后的产物进行提纯，去除重整气中的副产物CO，从而提高产物氢气的纯度，以满足后续使用要求。近年来的研究表明，负载于ZnO等氧化物上的Pt等贵金属具有很高的WGS催化活性。然而，Pt基催化剂的CO毒化现象严重，对WGS催化非常不利。因此如何提高Pt的抗CO毒化能力，从而提高WGS催化剂的活性和稳定性成为近年来的研究热点。降低CO在Pt表面的吸附强度，是提高Pt抗CO中毒能力的有效途径。研究表明，Pb与Pt合金化后能达到这种效果，Pb的加入能够改变Pt的电子结构，使Pt-Pt键的距离增大，从而降低CO对Pt的吸附能力。另一方面，考虑到WGS反应的反应物为CO，降低CO与Pt的吸附强度，有可能会降低WGS反应的催化活性。因此，反应物与催化剂的吸附过强与过弱都不利于反应的进行。调控最适宜的CO吸附强度是Pt基WGS催化剂同时具备强抗CO毒化能力和高催化活性的关键。

  为此，黄小青课题组用湿化学法成功制备了高质量单分散的PtPb花生状纳米晶（porous PtPb PNCs）和PtPb八面体纳米晶（porous PtPb ONCs），并通过不同温度的酸刻蚀得到不同多孔程度的PtPb纳米晶。实验证明，不同多孔程度的PtPb纳米晶表现出了不同的CO吸附强度。其中，porous PtPb PNCs-40/ZnO具有杰出的TOF（3730.6h^-1），其活性是同等刻蚀程度porous PtPbONCs-40/ZnO的1.3倍，也是商业Pt/C催化剂的16.9倍。此外，由于具有最优的抗CO中毒能力，porous PtPb PNCs-40/ZnO在10次催化循环后的活性基本没有衰减，展现出良好的催化稳定性。

   该研究对于精细调控铂基纳米材料结构，设计其最优成分，调控其纳米结构，以实现对纳米材料催化性能的有效调控具有重要的指导价值和意义。

请阅全文

E B, Bu L, Shao Q, et al. Efficient catalytic hydrogen generation by intermetallic platinum-lead nanostructures with highly tunable porous feature. Science  Bulletin, 2019, 64(1): 36-43

https://doi.org/10.1016/j.scib.2018.11.020

更多精彩内容

Science Bulletin是由中国科学院和国家自然科学基金委员会共同主办、《中国科学》杂志社与Elsevier共同出版的自然科学综合性学术刊物, 致力于快速发表自然科学与技术各领域的原创性研究成果、有洞察力的综述、前瞻性展望以及对热点科学问题的报道和评论。

长按二维码

关注SciBull

点

“阅读原文”，下载阅读全文