武汉理工麦立强教授、徐林教授《ACS Energy Lett.》：两性离子双功能层用于稳定Zn金属负极

文章信息

第一作者：陈仁鹏，刘琴

通讯作者：徐林*，麦立强*

单位：武汉理工大学，佛山仙湖实验室

研究背景

随着可充电二次电池技术的不断发展，人们对电池的安全及环保性能提出了更高的要求。目前广泛使用的锂离子电池因较低的元素储量、高成本和较差的安全性阻碍了其进一步发展。可充电水系锌离子电池则因高的元素储量、低成本和高安全性成为替代锂离子电池的有利候选。但可充电水系锌离子电池还存在一些亟待解决的问题。金属锌负极在水系电解液中热力学不稳定，会遭受严重的水氧腐蚀，产生大量的副产物如羟基硫酸锌。锌会偏向能量较低的位置成核，从而形成锌枝晶，部分枝晶会断裂形成死锌，导致库伦效率的降低，持续生长的锌枝晶甚至会刺穿隔膜，导致电池失效。因此，如何改善锌负极的循环性能对锌离子电池的发展具有重要意义。

文章简介

针对此问题，武汉理工大学麦立强教授和徐林教授团队在《ACS Energy Lett.》期刊上发表题为“Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode”的文章。此工作设计了一种双功能聚两性离子液体（PZIL）作为新型的离子迁移层，以抑制锌枝晶和副反应。一方面，PZIL层上的两性离子官能团引导锌离子分布，调节锌的沉积行为。另一方面，两性离子基团与水分子之间的紧密结合可以在锌阳极表面形成一个贫水的界面，避免副反应的产生。在此基础上，构建高度可逆的锌负极。PZIL修饰的Zn对称电池具有稳定的沉积/溶解性能（在1 mA cm-2下稳定循环2600 小时）。锌铜半电池则实现了1000次稳定循环并展现出高达99.65%的平均库仑效率。此外，由PZIL-Zn负极组装的全电池也显示长的循环寿命。这种简单的两性离子双功能层构建了高可逆的锌负极，对其机理的深入理解为下一代水性电池提供了新的视角。

图 1、（a,b）锌在裸锌和PZIL-Zn上重复沉积/溶解行为的生长示意图；（c）PZIL的化学结构示意图；（d）PZIL层的离子调控机理；（e,f）裸锌和PZIL-Zn的SEM形貌图；（g）裸锌和PZIL-Zn的红外图谱。

图2、裸锌和PZIL-Zn组装的锌锌对称电池的循环性能（a）在1 mA cm-2电流密度下的循环性能；（b）在8 mA cm-2电流密度下的循环性能；（c）不同电流密度下的倍率性能；（d,e）裸锌和PZIL-Zn循环100圈之后的表面SEM图；（f）循环之后的XRD图。

图3、（a）Zn||Cu和Zn||PZIL-Cu半电池的库伦效率测试；（b）锌在裸铜和PZIL-Cu上沉积时的过电势；（c,d）裸铜和PZIL-Cu沉积锌后的SEM表面；（e,f）裸铜和PZIL-Cu沉积锌后的光学照片；（g,h）裸铜和PZIL-Cu沉积锌后的三维高度；（i）裸锌和PZIL-Zn的接触角。

图4、（a,b）原位观测锌在裸锌和PZIL-Zn上的沉积过程；（c）在-150 mV过电势下的CA曲线；（d）DFT理论计算锌离子与不同官能团的结合能；（e,f）裸锌和PZIL-Zn上锌的沉积行为示意图。

图5、使用MnO₂/CNT为正极组装的裸锌和PZIL-Zn的Zn||MnO₂电池电化学性能。（a）在0.1 mV s-1下的CV曲线；（b）在1C的电流密度下的充放电曲线；（c）倍率性能；（d）EIS曲线；（e）在3C的电流密度下的长循环性能；（f）使用PZIL-Zn负极组装的软包电池；（g）两个软包电池串联起来的光学照片；（h）两个串联的软包电池点亮LED的光学照片；（i）软包电池被弯折后依旧可以正常工作。

文章链接

Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c00124

通讯作者简介

麦立强 教授，武汉理工大学材料学科首席教授，博士生导师，武汉理工大学材料科学与工程学院院长，英国皇家化学学会会士，国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家。2004年在武汉理工大学获工学博士学位，随后在美国佐治亚理工学院（2006-2007）、哈佛大学（2008-2011）、加州大学伯克利分校（2017）从事博士后、高级研究学者研究。2014年获国家杰出青年科学基金资助，2016年入选教育部长江学者特聘教授和国家“万人计划”领军人才。

主要研究方向为纳米储能材料与器件。构筑了国际上第一个单根纳米线固态储能器件，创建了原位表征材料电化学过程的普适新模型，率先实现了高性能纳米线电池及关键材料的规模化制备和应用。在Nature（1篇）、Nature、Science及Cell子刊（18篇）等期刊发表SCI论文400余篇；获授权国家发明专利100余项。在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做大会报告、主旨报告、特邀报告70余次。作为大会主席组织Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要国际会议10余次。主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。获国家自然科学奖二等奖（第一完成人）、何梁何利基金科学与技术创新奖（青年奖）、科睿唯安全球高被引科学家、教育部自然科学一等奖（第一完成人）、英国皇家化学会中国高被引作者、中国青年科技奖、光华工程科技奖（青年奖）、湖北省自然科学一等奖（第一完成人）、侯德榜化工科学技术奖（青年奖）、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴。现任国际期刊Journal of Energy Storage副主编，Advanced Materials、Chemical Reviews客座编辑，National Science Review学科编辑，Interdisciplinary Materials学术编辑，Accounts of Chemical Research、Joule、ACS Energy Letters、Advanced Electronic Materials、Small国际编委，Nano Research、Science China Materials、eScience和《功能材料》编委。

徐林 教授，武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室教授，博士生导师，入选国家级高层次青年人才项目。2013年在武汉理工大学获博士学位，随后在美国哈佛大学（2013-2016）和新加坡南洋理工大学（2016-2017）从事博士后研究。主要从事纳米储能材料与器件研究，包括固态电池、水系电池等高安全电池体系，重点围绕纳米材料界面的设计构筑、原位表征及电化学性能。研究成果发表在Nature Nanotech., Nature Commun., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Nano Lett., Chem, Joule等学术期刊。获得了国家自然科学二等奖、教育部自然科学一等奖、湖北省自然科学一等奖等科研奖励。

课题组简介

武汉理工大学纳米重点实验室主要从事纳米能源材料与器件领域的研究，包括新能源材料、新型催化材料、微纳器件等前沿方向。团队目前有教师11名，包括长江学者、杰青、国家领军人才、国家级高层次青年人才5人（次），在读博士、硕士研究生80余人。中科院院士赵东元教授作为课题组学术顾问，为课题组发展提供重要的指导和帮助。

团队长期致力于储能技术领域研究，设计组装了国际上第一个单根纳米线器件，实现单纳米基元从0到1的突破，发现电子/离子双连续效应和分级协同效应。团队近年来主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。课题组目前发表SCI论文400余篇，以第一或通讯作者发表Nature 1篇，Nature子刊9篇，合作发表Science1篇、Nature、Science、Cell子刊7篇，以第一或通讯作者在影响因子10.0以上的期刊发表论文100余篇，ESI高被引论文55篇，ESI 0.1%热点论文13篇。获得国家发明授权专利140余项。获国家自然科学二等奖（2019）、教育部自然科学一等奖（2018年）和湖北省自然科学一等奖（2014年和2021年）。团队负责人麦立强教授获何梁何利基金科学与技术青年创新奖（2020）和国际电化学能源大会卓越研究奖（2018，每年仅2人）等，获国家杰青资助（2014年），入选教育部“长江学者”奖励计划（2016年），英国皇家化学会会士（2018）和科睿唯安全球高被引科学家（2019、2020、2021）；任国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”首席科学家、国家重点研发计划纳米科技专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴；在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做特邀报告70余次；作为会议主席举办Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要学术会议。

团队培养的50余名学生被推荐到哈佛大学、麻省理工大学、牛津大学、加州大学洛杉矶分校、西北太平洋国家实验室、阿贡国家实验室、清华大学、北京大学、中国科学院等著名高校或科研机构进行深造。10余名学生已在国内外知名高校和科研单位如英国国家物理实验室、萨里大学、滑铁卢大学、厦门大学等任职，担任教授或助理教授。该团队已发展成为国内外纳米科学技术和新能源材料技术领域具有重要影响的科学研究、国际合作及人才培养中心。

课题组主页

http://mai.group.whut.edu.cn/chs/

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