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【材料】湖南大学谭勇文教授课题组在三维纳米多孔金属催化剂研究领域取得进展

湖南大学 CBG资讯 2022-06-22
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近日,湖南大学材料科学与工程学院谭勇文教授课题组制备了三维纳米多孔铱基合金高效酸性电催化析氧催化剂。研究成果以“3D Nanoporous Iridium-based Alloy Microwires for Efficient Oxygen Evolution in Acidic Media”为题发表于Nano Energy(DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.02.020)。第一作者为博士研究生赵扬,通讯作者为谭勇文教授。课题组彭鸣老师硕士生吴秋丽参与此工作。


电催化水分解制取氢燃料作为一种环境友好型的制氢技术,具有广阔的应用前景。然而在电解水过程中,阳极析氧反应(OER)需要涉及到多步的电子-质子转移过程,其动力学过程缓慢,需要较高的过电位来克服反应能垒来完成整个化学反应,极大地限制了酸性质子交换膜(PEM)水分解器件商业化的需求。为解决这些关键问题,研究者一直致力于设计具有高催化活性和良好稳定性的金属铱基催化剂。金属合金化是一种有效改变金属铱的电子结构、调节催化剂与反应中间体吸附能,进而提高其本征活性的有效手段。


为此,谭勇文教授课题组结合传统冶金技术,创新性采用电化学选择性刻蚀铱基金属合金前驱体的普适性方法,制备了一系列三维自支撑纳米多孔铱基合金微米线结构材料。得益于此类材料具有高比表面积、优异的电子传导性、无颗粒聚集和自支撑等优势,作为酸性电催化析氧催化剂,三元纳米多孔铱基金属合金微米线(np-Ir70Co15Ni15MWs)在电流密度为10 mA/cm-2时,过电势仅需220 mV,表现出比商用IrO2、Ir/C催化剂更优异的电催化析氧活性和稳定性。密度泛函理论模拟计算发现,过渡金属与Ir合金化后,可以调整金属Ir的电子结构,有效降低氧中间体在np-Ir70Co15Ni15MWs表面的OER的反应能垒,从而大幅度提升其OER催化活性。同步辐射X射线吸收谱测试结果表明,该催化剂在析氧过程中发生不可逆的氧化结构重构,表面具有低配位数的氧化铱层是其真正的催化活性位点,从而导致其高效的酸性OER电催化能力优良的催化稳定性。该研究不仅对探究析氧反应催化活性位点并理解其催化反应机制提供重要理论基础,同时为构筑功能高效、稳定的酸性电催化析氧催化剂提供了新颖的设计思路和实用途径。


上述研究得到了湖南大学潘安练教授团队的支持,以及荷兰乌特勒支大学Frank F. M. de Groot教授上海交通大学刘攀特别研究员的帮助,同时受到国家自然科学基金、湖南省科技创新平台与人才计划等项目的资助。


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