【分析】JACS：厦门大学李剑锋教授课题组在铜单晶表面电氧化机理研究方面取得新进展

近日，厦门大学化学化工学院李剑锋教授课题组在Cu单晶电氧化的原位拉曼光谱分析领域取得重要进展，相关结果“Early Stages of Electrochemical Oxidation of Cu(111) and Polycrystalline Cu Surfaces Revealed by in Situ Raman Spectroscopy”发表于J. Am. Chem. Soc.（DOI: 10.1021/jacs.9b04638）。

铜基催化剂广泛应用于二氧化碳（CO₂）还原等重要催化反应过程，但由于Cu物种在结构和化学上的不稳定性，因此容易在催化反应过程中发生动态变化，导致其催化作用机制和反应路径仍不清楚。针对这一难题和挑战，课题组选取了原子排列和状态确定的单晶模型体系，利用电化学SHINERS技术，从分子水平系统地研究了Cu(111)在不同pH环境中电氧化行为。研究人员发现在碱性和中性条件下Cu表面都经历了Cu-OH_ad→Cu-O_ad→Cu₂O转变过程，即随着电位升高OH先吸附，然后转化为吸附态的O最后形成氧化物。在表面存在多种结构的多晶Cu表面并未观察到这种变化。在酸性条件下，研究人员发现表面OH和氧物种会被SO₄^2-所取代覆盖。该工作提供了Cu表面氧化早期涉及到OH/O反应过程的直接光谱证据，验证了传统电化学方法以及理论计算的猜测，为设计高效催化剂提供了重要指导。

该研究工作在李剑锋教授指导下完成。厦门大学博士后Nataraju Bodappa为论文第一作者，博士生苏敏、赵宇等参与了实验工作，博士后乐家波和杨伟民完成理论计算部分的工作。该研究工作得到国家自然科学基金、高校基本科研业务费等资助。

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