香港科技大学邵敏华与山东科技大学田健ACS Catal.：MoSe2纳米薄片与Ti3C2Tx MXene复合用于电催化氮气还原

导语

由可再生电力驱动的在环境条件下，电化学N₂还原（eNRR）合成NH₃作为一种可用于替代传统的Haber-Bosch工艺已被广泛研究。N≡N三键键能极高，在环境条件下很难使其断裂，因此，需要设计一种具有高催化活性的电催化剂用于NRR。MXenes，作为一种新型的二维（2D）材料由于其独特的物理和化学性质，在电化学领域表现出优异的适用性。 近日，香港科技大学邵敏华教授与山东科技大学田健教授合作，在国际知名期刊ACS Catalysis上发表题为“Synergistic Enhancement of Electrocatalytic Nitrogen Reduction over Few-Layer MoSe₂ Decorated Ti₃C₂T_x MXene”的观点文章（DOI: 10.1021/acscatal.2c01172）。本篇观点展示了MXene用于增强电催化氮气还原性能的一些工作，同时对其反应机理进行了阐述。此外，还与近期MXene用于增强NRR性能进行了对比讨论。本文为未来设计理想的催化剂提供了研究方向，有助于加速电催化固氮技术的研究及实际应用。

图1. 具有高催化活性的理想催化剂MoSe₂/Ti₃C₂T_x的制备工艺示意图

（来源：ACS Catalysis）

通讯作者简介

邵敏华教授简介：香港科技大学化学与生物分子工程系教授，香港科技大学能源研究院副主任。2007年加入UTC Power负责质子交换膜燃料电池用先进的催化剂的研发以及膜电极的优化，期间主要负责和丰田汽车公司的合作，共同开发车用燃料电池先进技术，2012年被提升为UTC Technical Fellow和项目经理。2013年加入福特汽车公司，专注下一代电动车用锂离子电池的研究。2014年加盟香港科大。发表过180余篇文章，30多个国际专利申请（16项授权）。曾获得多个奖项，包括美国电化学会Supramaniam Srinivasan青年研究者奖（2014）等。是Journal of The Electrochemical Society副主编。目前主要研究方向为燃料电池、电催化、二次电池、理论模拟等。
田健教授简介：山东科技大学材料学院 副院长，教授，博士生导师。长期从事光电催化制氢制氧、固氮、二氧化碳还原研究的工作。以第一作者和通讯作者在Chemical Society Reviews、Advanced Materials、Nano Energy、Applied Catalysis B: Environmental、ACS Catalysis、Small等杂志发表SCI论文97篇，其中包括影响因子10以上论文26篇，他引8200余次（H-index：48）。入选山东省优青（2017年）、山东省泰山学者青年专家（2018年）、香江学者（2019年）。

第一作者简介

钱秀简介：2019年本科毕业于山东科技大学，研究生师从田健教授。研究生期间主要从事电催化氮气还原反应性能研究，期间以第一作者身份分别在ACS Catalysis、Chinese Journal of Catalysis发表论文各1篇。在2021中国材料大会上做口头报告。

田健课题组简介

钱秀简介：2019年本科毕业于山东科技大学，研究生师从田健教授。研究生期间主要从事电催化氮气还原反应性能研究，期间以第一作者身份分别在ACS Catalysis、Chinese Journal of Catalysis发表论文各1篇。在2021中国材料大会上做口头报告。

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前沿科研成果

MoSe₂纳米薄片与Ti₃C₂T_x MXene复合用于电催化氮气还原

要点一：异质结结构的构建 MXenes，作为一种新型二维（2D）材料，由于其独特的二维几何形状、高导电性、良好的化学稳定性和环境友好性，在电化学领域表现出优异的适用性。然而，纯MXene的NH₃产率仍不能令人满意，这限制了其在eNRR领域的进一步应用。最近，具有分子式MX₂的过渡金属二硫属化物（TMDs）已显示出良好的催化活性。在各种TMDs中，由Se-Mo-Se原子层组成的MoSe₂已被公认为一种出色的活性催化剂。然而，纯MoSe₂纳米片的聚集往往会损害其对eNRR的催化活性。避免聚集的一种有效方法是将MoSe₂纳米片固定在合适的二维基板上。为此，作者假设将MoSe₂纳米薄片锚定在Ti₃C₂T_x MXene基板上形成的MoSe₂/Ti₃C₂T_x异质结可能具有较高的eNRR倾向。 要点二：增强的电催化固氮性能 研究发现，相比较于纯的MoSe₂和Ti₃C₂T_x，MoSe₂/Ti₃C₂T_x催化剂在产氨率以及法拉第效率方面都得到进一步提高。MoSe₂/Ti₃C₂T_x MXene的优越电催化固氮性能可以归功于MoSe₂和Ti₃C₂T_x之间的协同效应。MoSe₂锚定在导电MXene基板上可以防止MoSe₂纳米薄片的团聚，从而获得更好的NRR性能。

图2. MoSe₂/Ti₃C₂T_x MXene催化剂在0.1 M HCl电解质中的电化学性能

（来源：ACS Catalysis）

要点三：DFT计算用于阐述eNRR反应机理 进行密度泛函理论（DFT）计算以更深入地了解MoSe₂/Ti₃C₂T_x的eNRR机制。对于MoSe₂和MoSe₂/Ti₃C₂T_x，作者认为Mo原子是eNRR的可能活性位点。作为eNRR的活性位点，N₂分子可以高效地吸附在Mo原子上，有利于N₂还原为NH₃。计算结果表明，对于MoSe₂和MoSe₂/Ti₃C₂T_x催化剂，*N-NH到*NH-NH的加氢过程是上坡路径，而*N-NH到*N-NH₂的加氢过程是下坡路径，说明MoSe₂/Ti₃C₂T_x合成NH₃的首选途径是远端途径。DFT结果表明MoSe₂/Ti₃C₂T_x电催化剂比MoSe₂能更有效地催化eNRR，并且Mo原子被认为是eNRR的主要活性位点。

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