华东师范大学潘丽坤教授课题组胶体界面科学: 用于高性能混合电容去离子的碳纳米管桥接六氰铁酸镍结构

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第一作者：Liming Xu

通讯作者：潘丽坤，徐兴涛，刘勇

通讯单位：华东师范大学，日本国立物质材料研究所，青岛科技大学

论文DOI：10.1016/j.jcis.2022.10.140

研究背景

与传统碳质材料相比，法拉第电极材料通过氧化还原反应在晶点或原子平面之间调节离子，显示出更高的脱盐能力和更好的选择性。因此，已经开发了法拉第材料，如氧化锰、氧化钛、聚阴离子型化合物、过渡金属二氢化物、MXen和金属六氰基金属酸盐（MHCF），并将其与碳材料结合，以组装具有增强脱盐性能的混合CDI（HCDI）。其中，MHCF是一种优异的Na⁺嵌入/脱嵌材料，由于其独特的类似于金属-有机骨架（MOF）的开放晶体结构、大的比表面积、良好的电化学可逆性和均匀的孔隙率，因此表现出优异的CDI性能。

与碳质材料的结合已被证明是改善MHCF脱盐性能的有效方法。碳网络可以作为MHCF晶体生长的框架，以抑制其聚集，同时增强其导电性，提供相当大的离子可接触表面，并确保活性位点的充分利用。此外，碳网络可以缓冲由Na⁺嵌入/去嵌入引起的MHCF晶体的体积膨胀，并提高电极材料的循环稳定性。但材料导电性的提升仅发生在碳材料和MHCF的接合处，MHCF晶体内的电荷转移仍然有限，这限制了电极材料的脱盐能力和脱盐率的进一步提高。为了进一步提高MHCF的脱盐性能，有必要设计特殊的纳米结构来改善MHCF内部的电荷转移，以加速离子的嵌入/剥离并提高活性位点的利用率。

受上述策略的启发，本文设计了CNT桥接的NiHCF架构（NiHCF/CNT），其中CNT作为NiHCF均匀生长的骨架。CNT桥接NiHCF颗粒形成的串联结构改善了电荷转移，缩短了离子扩散路径，防止了NiHCF粒子的聚集，并提供了更多的活性位。因此，当用作HCDI电极时，NiHCF/CNT-5表现出优异的脱盐性能，在1.2V下脱盐能力高达29.1 mg/g，脱盐率为7.2 mg/g/min。

本文亮点

设计了一种碳纳米管桥接的铁氰酸镍结构。高导电性碳纳米管不仅是NiHCF均匀生长的骨架，提供更多离子可及的表面和活性位点，而且是连接NiHCF颗粒的导电桥梁，防止了NiHCF颗粒的团聚，促进了海水淡化过程中的电荷转移和离子扩散。因此，NiHCF/CNT阴极和活性炭阳极组合的HCDI器件具有良好的脱盐性能，在500mg/L NaCl溶液中脱盐能力高达29.1 mg/g和卓越的脱盐率7.2mg/g/min。这项工作为制备用于海水淡化的高性能MHCF基电极提供了一种简便的方法。

图文导读

图1.  NiHCF/CNT 复合材料制备示意图图2.（a）NiHCF/CNT-2、（b）NiHCF/CNT-5、（c）NiHCF/CNT-10、（d）NiHCF/CNT-20的FESEM图像。（e，f）NiHCF/CNT-5的TEM图像以及（g）Fe、（h）Ni和（i）C的元素映射图。图3. NiHCF/CNT复合材料的（a）XPS光谱和NiHCF/NNT-5的高分辨率（b）Fe2p、（c）Ni2p和（d）C1s光谱。图4. CNT和NiHCF/CNT复合材料的（a）氮吸附-解吸等温线和（b）孔径分布曲线图5.（a）10 mV/s下CNT和NiHCF/CNT复合材料的CV曲线；(b）2–50 mV/s下NiHCF/CNT-5的CV曲线和（c）Log（i）-Log（v）曲线；（d）NiHCF/CNT复合材料的Nyquist图图6.（a）CNT和NiHCF/CNT复合材料在1 A/g下的GCD曲线；（b）不同电流密度下NiHCF/CNT-5的GCD曲图7.（a）碳纳米管和NiHCF/碳纳米管复合材料的脱盐能力。（b）NiHCF/CNT-5电极的脱盐速率。（c）碳纳米管和NiHCF/碳纳米管复合材料的脱盐Ragone图。（d）0.8-1.2 V电压下NiHCF/CNT-5电极的脱盐能力(重复测量3次)。（e）NiHCF/CNT-5电极在250-1000 mg/L NaCl溶液中的脱盐能力（测量重复三次）。（f）NiHCF/CNT-5电极在1.2 V下30次循环的脱盐性能。

总结与展望

综上所述，通过简单的共沉淀方法将NiHCF与CNT耦合，成功地制造了NiHCF/CNT复合材料。高导电性的CNT作为导电桥为电荷转移提供了高速公路，CNT与NiHCF颗粒串联的独特结构有助于防止NiHCF颗粒的聚集，缩短了离子扩散的路径。此外，CNT的高比表面积提供了更多的离子可及的表面和活性点。所有这些优势都有助于提高NiHCF/CNT复合材料的高比电容和优异的脱盐性能。因此，NiHCF/CNT在2 mV s^-1和1 A g^-1时，显示出249和246 F g^-1的高比电容。在脱盐性能方面，与其他CNT或MHCF基HCDIs相比，由NiHCF/CNT阴极和AC阳极组装的HCDI电池在1.2 V时表现出29.1 mg g^-1的高脱盐能力和7.2 mg g^-1 min^-1的优异脱盐率。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.10.140

作者介绍

潘丽坤，华东师范大学物理与电子科学学院、上海市磁共振重点实验室教授、博导。1997、2001和2004年分别毕业于复旦大学（学士）、中科院声学研究所（硕士）、新加坡南洋理工大学（博士）。科睿唯安2021和2022年度全球高被引科学家，爱思唯尔2021年度中国高被引学者。目前研究方向为功能材料及储能、脱盐和柔性智能化应用。已发表SCI论文370余篇，被引用24000多次，H-index 86（谷歌学术）。目前担任Journal of Colloid and Interface Science的Advisory Board Member和多个SCI期刊的Editorial Board Member。

徐兴涛，博士，目前任职于日本国立物质材料研究所（NIMS）国际纳米构造中心Yusuke Yamauchi教授课题组，担任sub-group leader。当前聚焦于海水资源分离材料及界面科学研究，特别是在电容去离子（Capacitive deionization）领域取得一定创新成果，受RSC邀请撰写《Capacitive Deionization》一书。相关研究成果在JACS, Angew. Chem.，Adv. Mater.，ACS Nano，Adv. Sci.，Mater. Horiz.，Chem. Sci.，Chem. Rev.等国际著名杂志上发表论文120余篇，ESI高被引论文26篇，迄今已获得同行引用超过7600余次，H-index 53（谷歌学术）。担任Front. Mater.，Front. Environ. Chem.副编辑，Environ. Res.客座编辑，SusMat、Rare Metals、CCL、Tungsten等多个期刊青年编委；获得JSPS Fellowship、斯坦福大学全球前2%顶尖科学家(2020-2022)等荣誉称号；承担日本ERATO计划子课题、日本学术振兴会研究员项目、国家自然科学基金项目、南京市留学人员科技创新项目择优资助等国家及地方项目多项。

刘勇，青岛科技大学副教授，主要从事环境新材料(金属纳米团簇)的设计及新型淡化技术研究，在环境纳米材料微纳制造、电化学脱盐器件的设计和改进等方面积累了丰富的经验。获得国际自然科学基金及山东省自然科学基金各1项。H-index 30。相关成果发表在国际一流SCI期刊Adv. Funct. Mater., ACS nano、Chem. Eng. J.、J. Mater. Chem. A等，共计50余篇，其中以第一作者或通讯作者身份发表30余篇，ESI 高被引论文3篇。授权中国发明专利2项。

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