🎨文献、电子书快速提供、英文论文撰写查重以及语法校对服务,全部免费!快快联系小编(文末二维码添加)。第一作者:王巧巧通讯作者:秦贺贺,樊金红通讯单位:同济大学论文DOI:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.130278研究背景类Fenton反应[Fe(III)+过氧化氢],包括均相和非均相反应(HeFR),已被广泛研究用于降解难降解有机污染物。基于大量研究结果,研究人员在理解类Fenton反应的经典铁循环控制动力学方面取得了显著进展。其中,等式(1)中Fe(II)的再生被认为是均相和非均相类Fenton反应的限速步骤。后来,人们注意到有机物种会对铁的反应性产生影响,从而影响类Fenton反应中污染物的降解速率和过程。到目前为止,已有大量报道表明芳香族化合物的均相类Fenton氧化呈现自催化特性。自催化机理是指体系中生成的活性中间体,如对苯二酚和邻苯二酚,改变反应过程并控制Fe(II)的再生速率。事实上,有机物和矿物之间的相互作用在地球化学领域已得到广泛研究。受上述想法的启发,我们推测在非均相类芬顿体系中,反应过程中的污染物和中间体同样可以促进矿物的溶解,从而导致污染物降解的均匀(类)Fenton反应的发生。本文亮点A、深度剖析活性污染物在HeFR体系中的作用,如促进矿物溶解和加速Fe3+/Fe2+循环;B、采用“极限分割”思想研究分离均相和非均相Fenton反应;C、提出苯酚及其活性中间体介导非均相表面溶解和均相降解主导氢氧化铁基Fenton反应的本质。内容简介非均相类芬顿反应(HeFR)一直是环境应用的研究热点。然而,由于对金属离子溶解过程及其作用的认识不足,反应机理难以达成共识。在本文中,我们提出了有机物介导的氢氧化铁的配位或/和还原溶解过程,以启动苯酚降解的自催化动力学,并通过密度泛函理论(DFT)和实验进行了证实。随着过氧化氢浓度的增加,苯酚的降解由自催化动力学转变为一级动力学。此外,我们提出的一种新的“极限分割法”表明,均相反应在苯酚降解过程中起着决定性作用。总的来说,反应性有机物在铁溶解和铁循环中的主导作用,以及氢氧化铁基HeFR系统整个降解过程中均相反应的本质是为未来研究铺平道路的全新见解。图文导读氢氧化铁的溶解Figure