哈尔滨工业大学姚同杰老师：芬顿反应去除有机污染物的最新研究进展

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研究进展

随着工业化的推进，大量有机污水被排放到江河湖海中，不仅破坏了生态环境，而且严重威胁人类的健康生活。水污染形势严峻，设备简单、效率高、选择性小、产物清洁的芬顿试剂被污水处理厂用来深度降解有机污染物。作为高级氧化工艺之一，其是在Fe²⁺存在下，将H₂O₂活化成高氧化性自由基·OH的反应过程。Fe²⁺在将H₂O₂活化后，自身会转化为Fe³⁺，Fe³⁺向Fe²⁺的转换是反应的限速步骤，这严重限制了·OH的产率和催化去除污染物的速率。为突破此问题，研究设计了Fe掺杂MoS₂芬顿反应催化剂^[1]，通过引入高还原性Mo^δ+（0<δ<4）位点，改善了Fe³⁺向Fe²⁺转换的速率(如图a所示)。令人惊喜的是，所有投加的H₂O₂均被有效利用，·OH的产量高达71.3 mM。在宽pH范围内(pH = 2.6-14.0)，该催化剂可以高效去除多种有机污染物。但是，此反应过程摆脱不了对外部投料H₂O₂的依赖，面临应成本高，H₂O₂运输和储存存在风险等问题。如何解决这些问题呢？实验制备了Z-scheme型Fe₂O₃@C@1T/2H-MoS₂光自芬顿反应催化剂^[2]，其通过级联反应过程实现了有机污染物的高效去除。如图b所示，级联反应过程中，其首先通过光催化反应原位生成H₂O₂，并将其作为氧化剂引发后续的芬顿反应。同时，MoS₂作为助催化剂，促进了芬顿反应过程中Fe²⁺的再生，产生了较高浓度的·OH来攻击降解有机污染物。令人担忧的是，此光自芬顿反应虽然免除了对外部投料H₂O₂的依赖，但由于H₂O₂的生产来自于光催化反应，光吸收能力及光转换效率限制着H₂O₂的产量，使得反应速率与传统外部投加H₂O₂的芬顿反应无法媲美。提升H₂O₂的产量是加快自芬顿反应去除污染物速率的关键。为此，设计了表面被大量-OH基团和硫空位修饰的MoS₂/FeS₂自芬顿反应催化剂^[3]。如图c所示，通过双反应路径生成H₂O₂，大大提高了H₂O₂的产量和·OH的浓度。最重要的是，在光照和黑暗条件下均能有效去除污染物，且其催化性能足以与传统芬顿反应相媲美。

a)Fe掺杂MoS₂的芬顿反应机理图，b) Fe₂O₃@C@1T/2H-MoS₂的光自芬顿反应机理图，c)表面被大量-OH基团和硫空位修饰的MoS₂/FeS₂的自芬顿反应机理图。

文章：

[1].Y. Yang, W.Q. Zhen, J. Wu, L. Liu*, J.X. Zhang*, T.J. Yao*, Engineering low-valence Mo^δ+ sites on MoS₂ surface: Accelerating Fe³⁺/Fe²⁺ cycle, maximizing H₂O₂ activation efficiency, and extending applicable pH range in photo-Fenton reaction. J. Clean. Prod., 2023, 404, 136918.

[2].Y. Yang, Q.Q. Wang, X.Y. Zhang, X.H. Deng, Y.N. Guan, M.Q. Wu, L. Liu, J. Wu, T.J. Yao*, Y.D. Yin, Photocatalytic generation of H₂O₂ over a Z-scheme Fe₂O₃@C@1T/2H-MoS₂ heterostructured catalyst for high-performance Fenton reaction. J. Mater. Chem. A, 2023, 11, 1991.

[3].Y. Yang, H.C. Yu, M.Q. Wu, T.T. Zhao, Y.N. Guan, D. Yang, Y.F. Zhu, Y.Q. Zhang, S.C. Ma, J. Wu*, L. Liu*, T.J. Yao*, Dual H₂O₂ production paths over chemically etched MoS₂/FeS₂ heterojunction: Maximizing self-sufficient heterogeneous Fenton reaction rate under the neutral condition. Appl. Catal. B Environ., 2023, 325, 122307.

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