南京师范大学刘亚子副教授、阿德莱德大学王少彬教授/张金强博士Nano Energy综述论文：用于光催化的氮化碳基异质结内建电场

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第一作者：邓艾欣 孙悦

通讯作者：刘亚子副教授，张金强博士，王少彬教授

通讯单位：南京师范大学，澳大利亚阿德莱德大学

论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108228

图文摘要

本文亮点

（1）评述了基于氮化碳异质结中的内部电场(IEF)特征。

（2）总结了IEF的生成、界面调控与优化策略。

（3）揭示了IEF 与光催化性能之间的内在关联。

（4）展望了IEF驱动光催化技术的发展前景。

内容简介

硕士研究生邓艾欣近期在国际能源顶级期刊《Nano Energy》上发表了题为“Internal electric field in carbon nitride-based heterojunctions for photocatalysis”的综述论文。氮化碳是最有前途的无金属光催化剂之一，用于收集太阳能光进行能量转换和污染物去除。然而，由于化学结构晶胞的高度对称性，其光催化性能受到电荷载流子运动滞缓的阻碍。在氮化碳基光催化剂中构造内建电场（IEF）被证明是一种有效的策略以驱动光生电荷载流子的快速分离，并引导它们迁移到活性位点以实现高表观量子效率（AQE）和通量。该工作阐明了IEF对2D氮化碳异质结中电荷载流子的主导作用，并有望为基于二维氮化碳异质结构中IEF驱动以实现高效能量转换和环境净化提供指导。

主要结论

(1) 异质结的制备可以有效打破氮化碳的高对称性，在界面处形成IEF辅助通道以加速电荷载流子的快速分离和移动。同时，IEF的构造还可以促进光吸收能力的增强以及更多活性位点的产生。

图 1. 不同类型异质结中光激发载流子的分离机制, (a) II 型、(b) Z 型、(c) S 型和 (d) 肖特基异质结

(2) 界面控制被认为是调节异质结界面IEF强度最有效的途径之一，由此产生的高驱动力和载流子的强大分离通道最终将增强电荷动力学。通过界面工程优化IEF，包括在垂直方向与不同维度（0D, 1D与2D）的宿体材料形成不同的接触（点、线、面），以及通过碳环或氮化碳同质物外延生长共轭石墨相氮化碳形成面内异质（in-plane）结构。

图 2. 二维氮化碳基异质结中不同触点的图形说明和典型 SEM 图像。 (a) 碳球/g-C₃N₄ 复合材料的点接触。 (b) W₁₈O₄₉/g-C₃N₄复合材料的线接触。(c) Ti₃C₂/g-C₃N₄复合材料的面接触。 (d) 石墨烯/氮化碳面内复合材料的界面。

(3) IEF介导的光催化在水分解、CO₂还原和废水处理中的应用研究。特别是S-型异质结中的IEF被证明可以显著加速2D氮化碳中的电荷动力学并保持最大的还原/氧化能力。

图 3. 光催化持久性有机污染物（POP）降解、水分解和CO₂还原的界面本征电场（IEF）机制示意图。

挑战与展望

光催化剂的 IEF 是促进光生载流子分离、和光催化输出的内在驱动力：

（i）在IEF设计方面，S-型异质结包括了其他类型异质结的优点如促进电荷动力学和强大的氧化还原能力等。同时，氮化碳层内异质结可以实现电荷载流子的快速动力学和长寿命。构建具有强烈局部IEF效应的基于氮化碳的单原子光催化剂也将成为今后研究的热点；

(ii)采用自上而下的策略（如外延生长）通常比广泛采用的自下而上的方法构建得到的IEF更加均匀且可重复性强；

(iii)在IEF调控方面，异质结的结构-性能关系有待更进一步探索和明晰，异质结表面活性位点的鉴定将会给IEF调控带来指导意义；

(iv)在IEF监测方面，对于所构造的异质结中IEF的定量分析也很关键，迫切需要开发更精确的原位光照技术直观地检测IEF；

(v)进一步拓宽IEF应用范围推动实际能源转换过程，考虑异质结的环境兼容性与催化稳定性。该成果有望为IEF在氮化碳基光催化领域的理论基础和工程应用提供新的见解，旨在探索更高效的光催化材料用于太阳能转换，并进一步加速这一重要研究领域的发展。

基金资助

该工作得到了污染控制与资源再利用国家重点实验室基金会 (PCRRF21052)、澳大利亚研究委员会 (DP170104264)以及福建省大学绿色化工技术重点实验室开放基金 (WYKF-GCT2021–3) 的资助。

作者介绍

刘亚子 博士，副教授，现任职于南京师范大学环境学院。主要研究方向为纳米材料的合成和催化应用，包括用于能量转换和环境修复的光催化和光电化学催化。

王少彬 博士，教授，现任职于澳大利亚阿德莱德大学化学工程学院。主要研究方向为纳米材料的合成及其在吸附和催化、燃料和能量转化以及环境修复中的应用；他发表了 700 多篇期刊论文，被引用超过 72,000 次，H 指数为 147。他是 2016-2021 年科睿唯安在工程/化学/环境和生态学领域的高被引研究员。

张金强 博士，研究员，现任职于澳大利亚阿德莱德大学化学工程学院。主要研究方向为光催化、光电化学催化和光热催化，用于能源制备和化石燃料升级。

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