上海交通大学周保学教授团队ACA综述：将含硫污染物“变废为宝”的电化学耦合技术

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第一作者：杨航

通讯作者：白晶副研究员，周保学教授

作者单位：上海交通大学

研究背景

硫化氢和二氧化硫是典型的含硫气体污染物，主要来源于天然气的开采和燃煤的燃烧过程，排放量大、毒性高、生态环境危害性大。传统的含硫气体污染物处理工艺需要在高温下运行，能耗高、需要消耗大量吸附剂、资源化利用率低。

事实上，含硫气体污染物的氧化过程还能释放大量的化学能，并可以转化为硫酸盐和单质硫，将硫气体污染物的处理与一些高耗能、高附加值的反应（产H₂、H₂O₂、CO、甲酸）相耦合，不仅可以大幅度降低能耗，而且可以大幅提升污染物资源化的利用程度，从源头上实现“变废为宝”。

文章简介

近日，上海交通大学周保学教授团队在APPLIED CATALYSIS A-GENERAL上发表了题为“Electrochemical coupling conversion of sulfur-containing gaseous waste to treasure：A key review”的综述型文章。文章综述了近年来含硫气体污染物“变废为宝”，特别是周保学教授团队将含硫污染物转化为高附加值物质的电化学耦合技术，并且详细介绍了H₂S气体和SO₂气体处理同步产生H₂、H₂O₂、CO、甲酸等高附加值物质的耦合体系。

文章要点

文章从H₂S的处理及SO₂的处理两个方面介绍了含硫气体污染物“变废为宝”的电化学研究进展。

要点一：H₂S“变废为宝”

利用H₂S的氧化反应与H₂的生成、H₂O₂生成及CO₂还原生成CO等反应耦合，可以大幅降低H₂、H₂O₂、CO反应的吉布斯自由能变。在构建的双光电极（WO₃与Si/PVC）体系处理H₂S回收S单质及产H₂体系中，完全实现了太阳光的自偏压光电催化，S单质和H₂的产率分别达到了~1.04 mg h^-1cm^-2 和 ~0.75 mg h^-1 cm^-2。在自偏压光电催化H₂S处理回收单质S产H₂O₂体系中，通过采用疏水改性的气体扩散电极，增强了O₂的传质效率，提升了H₂O₂的产率。通过将H₂S的氧化与流动反应器CoPc（酞菁钴）电极还原CO₂（法拉第效率>95%）的反应耦合，大幅降低了能耗，耦合体系的总能量效率可以达到72.41%，为在天然气的H₂S处理提供了新的方案。利用该耦合方法，还可以达到太阳能储能的目的，由太阳电池和耦合反应器同时构建的氧化还原液流电池成功将太阳能储存于H₂中，同时回收了大量的单质S，其太阳能到化学能的转化效率达到了15.2%。

要点二：SO₂“变废为宝”

SO₂氧化所释放的能量远远大于H₂S氧化，在SO₂氧化的协同效应下，生成H₂、H₂O₂和HCOOH的耦合反应，在热力学上均成为自发型反应。在Mo改良的BiVO₄自偏压处理SO2气体回收硫酸盐和H₂的体系下，H₂的产率达到了60.26 μmol h⁻¹cm⁻²。同时利用耦合反应构建的H₂O₂与SO₂处理的耦合体系，通过特殊的双极膜构造，使水中的H⁺的源源不断地转移至阴极生成H₂O₂，而OH^-转移至阳极协助SO₂的吸收。针对SO₂和 CO₂混合气体的处理，利用Cu-In电极选择性还原CO₂为甲酸盐并同步处理SO₂，实现绿色无污染地同步脱硫脱碳。

该研究得到国家重点研发计划(2018YFE0122300、国家自然科学基金(22076121)等项目的支持。

文章链接

YANG H, BAI J, ZHOU T, et al. Electrochemical coupling conversion of Sulfur-containing gaseous waste to treasure: a key review. Applied Catalysis A: General, 2023: 119085.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926860X23000650?via%3Dihub

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