今日Science：中国学者在二维异质结实现巨隧穿磁阻效应, MIT论文同期上线

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华盛顿大学许晓栋组和麻省理工Pablo Jarillo-Herrero组，Science同期两篇论文。

当今时代的信息爆炸性增长和后摩尔技术需求，都对增加数据储存密度，降低能耗提出了挑战。自旋电子器件应运而生，Albert Fert 和 Peter Grünberg也因发现巨磁阻效应而荣获1987年诺贝尔物理学奖。近日，华盛顿大学许晓栋教授领导的科研团队将巨隧穿磁阻效应推向二维。他们利用原子级厚度的二维磁性材料三碘化铬(CrI3)尝试编码信息，从而大幅度提升信息存储密度、降低能量耗损。该研究成果已于上周在Science线上发表，有望应用于研制新型存储器件，革新现阶段的消费电子设备和计算技术。论文共同第一作者是来自中国的宋天城博士研究生和蔡星汉博士，通讯作者是华盛顿大学许晓栋教授，香港大学姚望教授和卡内基梅隆大学的肖笛教授。¹

1975年，Julliere首次在Co/Ge/Fe磁性隧道结 (Magnetic TunnelJunctions, MTJs)中观察到了隧穿磁阻效应 (Tunnel magnetoresistance, TMR)²。其两层铁磁材料间基本不存在层间耦合，只需要一个很小的外磁场调控就可以实现基于电子自旋隧穿电阻的巨大变化。这类磁性器件凭借电阻率高，能耗小，性能稳定的优势，有着不容小觑的前景，逐渐引起世界各研究团队的高度重视。如下图a所示，今年1月，德国美因茨大学的研究人员在Nature Communications发表有关利用反铁磁性锰金化合物薄膜(Mn₂Au)读出和写入数字信息的论文³；而下图b也显示近期Applied Physics Letters刊登的一篇论文，报道研究人员利用氧化铬(Cr₂O₃)制成的新型开关元件，同样利用类似的磁性隧道结构读出数字信息，有望用于计算机存储器和闪存驱动器⁴。

华盛顿许晓栋研究组与麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero研究团队在2017年利用物理剥离的方法首次制成二维磁性绝缘体三碘化铬，该成果发表在Nature。⁵三碘化铬(CrI₃)分子结构和光学形貌如下图所示，紫色和黄色分别代表铬原子和碘原子，黑色箭头代表电子“自旋”，和微小的条形磁铁类似。和其他二维材料一样，三碘化铬属于层叠状的范德瓦尔斯晶体材料，单个原子层在零下228摄氏度以下具有铁磁特性。更有趣的是，这种材料在低温下表现出独特的层间反铁磁性，可以高效控制电子流动。在单层三碘化铬上增加一层，层间反铁磁相互作用使得这两层的磁性相反，导致其宏观总磁矩消失。这样依赖材料厚度的磁相特性在范德瓦尔斯晶体中较为独特，使得其磁性和输运特性适合应用到磁性隧道结中。

今年4月，许晓栋团队在Nature Nanotechnology的相关论文中又报道通过电调控三碘化铬磁性的方法，如下图所示。⁶

在Science这篇文章中，研究人员利用这种新型二维磁性绝缘体材料制备新型存储器件。就像堆积木一样将超薄二维材料的样品堆叠起来，把三碘化铬置于两层导电石墨烯之间，组成类似三明治结构的自旋过滤磁性隧道结(sf-MTJs, spin-filter Magnetic Tunnel Junctions)，如下图所示。顶层的六方氮化硼作为保护层以提高器件的稳定性。

在2K的低温环境中，该试验利用每层三碘化铬中的电子自旋对齐方式，史无前例地调控隧穿通过三碘化铬的电子流动，也就是所谓的“隧穿磁阻效应”。通俗来讲，就是利用隧穿势垒材料内磁化方向平行/反平行的状态，来控制电子隧穿过绝缘层的几率，以达到对该器件中电子流动的调控，从而实现“0”和“1”的信息编码。值得注意的是，与传统磁性隧道结⁸不同，上下两层的石墨烯并非铁磁性导体，“隧穿磁阻效应”完全是通过二维磁性绝缘体三碘化铬(CrI₃)实现。换句话讲，每一层三碘化铬都是独立的隧穿势垒，其磁性决定电子自旋方向，从而实现自旋过滤，这也就是文章标题里所提到的“spin-filter”的概念了。

文章还特别指出当增加三碘化铬层数后可拥有更多的电子自旋组合，有望制备出 “多比特”信息存储的超薄磁性器件，实现更为高效的数据信息存储。

无独有偶，此次同期Science也发表了另一篇来自麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero研究团队对相同层状磁性绝缘体材料三碘化铬磁场调控的隧穿效应研究成果，器件结构如下图所示。这一文章侧重于变温研究。⁷

Science论文共同第一作者之一，华盛顿大学物理系博士生宋天城表示：“我们的研究成果有望将基于磁性的信息存储发展到原子级厚度。”该论文的共同通讯作者之一，华盛顿大学许晓栋教授表示：“尽管目前我们的器件需要一定的磁场和低温条件，无法直接应用于现有技术，但是该器件的设计和工作原理是全新且突破性的。在未来的研究中，我们希望能通过电控制实现一些新功能，并升高其工作的温度，降低需要的磁场条件。这将有望为新型存储技术带来巨大的改变。”

皮皮虾特别感谢宋天城、蔡星汉对本报道的支持和帮助！

参考资料

[1]Tiancheng Song, Xinghan Cai, et al. “Giant tunneling magnetoresistance in spin-filter van der Waals heterostructures.” Science, 2018; eaar4851 DOI: 10.1126/science.aar4851

[2]Julliere, Michel. "Tunneling between ferromagnetic films." Physics letters A 54.3 (1975): 225-226.

[3]Bodnar, S. Yu, et al. "Writing and reading antiferromagnetic Mn2Au by Néel spin-orbit torques and large anisotropic magnetoresistance." Nature Communications 9.1 (2018): 348.

[4]R. Ahmed, R. H. Victora. A fully electric field driven scalable magnetoelectric switching element. Applied Physics Letters, 2018; 112 (18): 182401 DOI: 10.1063/1.5023003

[5]Huang B, Clark G, Navarro-Moratalla E, et al. Layer-dependent ferromagnetism in a van der Waals crystal down to the monolayer limit[J]. Nature, 2017, 546(7657): 270.

[6]Huang, Bevin, et al. "Electrical control of 2D magnetism in bilayer CrI3." Nature nanotechnology (2018): 1.

[7]Klein, Dahlia R., et al. "Probing magnetism in 2D van der Waals crystalline insulators via electron tunneling." Science (2018): eaar3617.

[8]Butler, W. H., et al. "Spin-dependent tunneling conductance of Fe|MgO|Fe sandwiches." Physical Review B 63.5 (2001): 054416.

[9]Miao, Guo-Xing, Martina Müller, and Jagadeesh S. Moodera. "Magnetoresistance in double spin filter tunnel junctions with nonmagnetic electrodes and its unconventional bias dependence." Physical review letters 102.7 (2009): 076601.

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