ACS Nano：单晶铜镍合金衬底上实现高取向单晶石墨烯的快速生长

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摘要

石墨烯因其极高的载流子迁移率、高透光性、高强度、高热导率等众多优异的物理化学性质，在电子学、自旋电子学、光电子学、太阳能电池、传感器等领域有着重要的潜在应用。然而石墨烯中晶界的存在会严重降低其质量和性能，因此大尺寸单晶石墨烯的制备对于石墨烯基本物理性质的研究及其在电子学等方面的应用具有极其重要的意义。现有的大单晶石墨烯生长方法主要有两种：第一种是控制成核位点，实现小密度甚至单核的石墨烯生长；另外一种就是单晶Cu(111)衬底上的外延生长，通过调控石墨烯岛的单一取向实现无缝连接生长，达到单晶薄膜。但是大尺寸的石墨烯单晶薄膜的快速生长用于规模化生产和应用依然是一个需要攻克的难题。

韩国基础科学研究院低维碳材料中心 (IBS CMCM) 及韩国蔚山科学技术大学 (UNIST) 的Rodney S. Ruoff科研团队以及合作者利用工业多晶铜箔转化的单晶Cu(111)作为前躯体成功首次制备了大面积高质量的单晶Cu/Ni(111)衬底，并利用这种成分可控的单晶合金衬底成功实现了大尺寸单晶石墨烯薄膜的快速制备。

图1.单晶石墨烯快速生长示意图以及结果

跟前躯体单晶Cu(111）衬底相比，相同实验条件下，Cu/Ni(111)合金衬底上石墨烯单晶的生长速度提高了16倍之多，完整连续膜的生长时间从1小时缩短到不到5分钟。理论模拟计算证明，引入的Ni原子能够显著降低甲烷分解的势垒（从1.56 eV降低到0.88 eV），从而能够显著提高合金表面甲烷分解反应，提高石墨烯的生长速度。

图2.不同Ni含量的合金衬底上石墨烯生长结果以及理论模拟计算结果

研究人员还对石墨烯岛连接处进行了细致的研究，结果表明对于无缝连接的取向一致的两个石墨烯岛会在连接处产生一个石墨烯折叠（folding），呈现出三层石墨烯的厚度，这个石墨烯折叠的宽度通常在20-300 纳米之间。这是由于在石墨烯生长完成后的冷却过程中，由于合金基底和石墨烯薄膜的热膨胀系数的差异导致石墨烯会出现折叠，而两个石墨烯岛的连接处（joining region）是应力集中点，因此折叠会集中出现在连接处。

图3.石墨烯岛连接处的表征及结果

该研究提出的单晶Cu/Ni(111)合金衬底快速生产大尺寸的单晶石墨烯薄膜的方法以及研究思路，不仅对于可控、快速生长大尺寸石墨烯单晶提供了必要的科学依据，而且适用于其他大尺寸高质量的二维材料的生长以及机理研究，具有重大的科学意义和技术价值。

论文以Highly Oriented Monolayer Graphene Grown on a Cu/Ni(111) Alloy Foil为题，5月23日在线发表于ACS Nano期刊上，DOI: 10.1021/acsnano.8b02444。

博士生黄明为论文第一作者，韩国基础科学研究院低维碳材料中心主任Rodney S. Ruoff为通讯作者；合作单位有韩国成均馆大学，韩国全南国立大学以及中国科学院物理所。

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