今日Nature吹起极化大泡泡: 室温铁电斯格明子问世!
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电和磁大概是这世上最恩爱的一对了,它们相伴相生,在大自然的每一束光里、在微信的每一声滴滴滴里都如影随行。然而,它们却有着最本质的区别,以至于优美而对称的麦克斯韦方程不得不缺了个角,为这种恩爱增添了一个可以安慰单身狗的遗憾。
铁电斯格明子的极化分布。
图片来源:程晓行(宾州州立大学)
铁电和铁磁从名字上来看貌似比单纯的电和磁关系来得更“铁”一点,孰料这俩确是见面就掐的主,基本是有你没我(注:铁电材料和铁磁材料是一类具有自发性电极化和磁矩的材料。通俗的讲,就是材料一出生就跑偏了)。多少英雄豪杰为了撮合他们俩苦心孤诣,硬是在江湖上打出“多铁帮”的名号。各位看官若是对这个故事有兴趣,不妨移步看大牛们留下的综述 [Physics Today 63, 10, 38 (2010); Adv.Mater. 23, 1062–1087(2011)]。
拓扑最早是一个数学概念,讲的是在某种变换加脑洞下,咖啡杯可以变成甜甜圈。“阿笠博士”邓肯.霍尔丹(Duncan Haldane)把这个玄学运用到了铁磁材料的研究里,提出了铁磁拓扑态和拓扑相转变,并因此荣获2016年诺贝尔物理学奖。后人陆续的在此基础上发现了各种铁磁拓扑态,如涡旋态(vortex),斯格明子(skyrmion),半子(meron),双半子(bi-meron)等等不一而足。而促成这一切的形成,来源于一个叫D-M相互作用的影响。这个相互作用的结果是在弱铁磁材料里,相邻的两个磁矩不需要保持一致,而是成某个倾斜的角度,这就直接促成了拓扑态的形成。
而当铁电圈开始入场的时候,却发现椅子被抽走了。从微观机理上,铁电并不存在类似于超交换的作用,因此也就没有这种D-M作用。虽然之前也有一些相关的理论,但直到2016年,才首次借由相场模拟(phase-field simulations)预测并由高分辨电镜(STEM)直接观测到生长于钪酸镝衬底的钛酸铅(PbTiO3)和钛酸锶(SrTiO3)超晶格中存在铁电涡旋(vortex)阵列[Nature 530(7589), 198(2016); Nano Lett. 17(4), 2246-2252(2017); Nat. mater. 16 (10), 1003(2017)]。而这种涡旋阵列的存在是基于微尺度效应下钛酸铅铁电性的极度弱化及强烈的退极化场。在涡旋态发现之后,铁电斯格明子就呼之欲出了。
在一个风雨交加的夜晚(此处为背景渲染),洪子健准博士一直思索着如何把铁电涡旋态长条纹给“掰弯”。既然要掰弯,那就试试应变吧。本着大力出奇迹的法门,他把目标投向了钛酸锶衬底,它可以产生1%左右的压应变和数千个兆帕的压应力。借助于相场模拟,终于在屏幕上出现了一个个又大又圆的“甜甜圈”。接下来的一切似乎顺理成章,然而,在耗时将近两年之后,经历了一系列的质疑和尝试之后,当准博士变成了博士后,才借助高分辨电镜由唐云龙博士在实验上一窥它美丽的身影。
最近由加州大学伯克利分校R. Ramesh教授、L. Martin教授、宾州州立大学陈龙庆教授以及卢森堡科技学院J. Javier教授等课题组联合发现在生长于钛酸锶衬底的钛酸铅和钛酸锶超晶格中存在室温无外场的铁电斯格明子(Skyrmion)。该研究成果于近日以“Observation of room-temperature polar skyrmions”为题发表在Nature杂志。文章的共同第一作者为Sujit Das博士、唐云龙博士、洪子健博士和Mauro Goncalves博士。
研究发现,钛酸铅层的极化会随着钛酸铅的层数的变化而变化,当只有单层钛酸铅时,形成了一种半长条状的(研究人员称之为cheetos,形状类似于小朋友爱吃的虾条);而当钛酸铅有8层时,长条状分解为单个的小圈圈,正是科研人员梦寐以求的泡泡态!实验和理论预测不仅在形状上及其吻合,甚至尺寸上也毫厘不差。
钛酸铅的极化平面分布。
左图为相场模拟预测,右图为高分辨电镜观测。
上面两图为单层钛酸铅,下面俩图为八层钛酸铅。
进一步的第二性模拟和美国康奈尔大学David Muller教授课题组的4D-STEM显示,该结构不同于以往的纯Neel斯格明子态,在16个原子层的钛酸铅中间,铁电极化形成了一圈“裤腰带”。这个中间极化涡旋的形成,也为该材料增添了手性,这也被X射线圆二色谱图(X-ray circular dichroism)所证实。
钛酸铅极化三维图。左边为第二性原理模拟结果,右边为4D-STEM观测下的最中间层极化的面内涡旋态分布。右上为环形暗场成像(ADF)图。
这个工作是理论模拟(包括相场模拟和第二性模拟)和实验观测相结合的典范,也展示了铁电和铁磁某种冥冥之中殊途同归的性质。这个工作仅仅是一个良好的开端,依然有许多未知的问题等着我们去探索,例如:如何实现条纹状涡旋态和斯格明子的相互可逆可控转换[Acta Mater. 152, 155-161(2018)]? 怎样操控斯格明子的移动?如何实现铁磁和铁电斯格明子的共存?这些问题也将决定铁电斯格明子在存储器件的最终应用。
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