npj：层状卤化物双钙钛矿半金属—可在室温下出现？

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半金属铁磁体（HMF）在一个自旋通道中存在电子的金属性，而同时在另一个自旋通道中又存在绝缘性，可产生完全的自旋极化电流，并且被认为是从磁性存储器到自旋极化的许多自旋电子学应用的关键候选者隧道设备。为了开发高性能的自旋电子器件，HMF高度需要三个标准：1）高的室温（RT）应用的居里温度（Tc）；2）宽的半金属间隙（ΔHM）从而有效地防止热激发引起的载流子自旋翻转转变，以及3）大块体磁晶各向异性能（MAE）可克服由热波动引起的自旋随机且不可控的切换。尽管人们已从理论和实验角度报道了一些HMF，但它们大多数还不能同时满足所有这些标准。

该研究确定了一种层状卤化双钙钛矿材料（HMFs），Cs₄FePb₂Cl₁₂，具有高Tc、宽Δ_HM和大MAE的半金属基态。清华大学材料科学与工程学院先进材料（MOE）重点实验室的刘剑波教授和北京计算科学研究中心的黄兵研究员共同领导的团队，使用基于第一性原理计算方法，在大量LHDPs中筛选了具有标准化学组成的Cs₄MB₂X₁₂材料。有趣的是，在几种具有良好动态和热稳定性的化合物中，他们确定Cs₄FePb₂Cl₁₂可表现出半金属基态，其计算的Tc高于RT（Tc ~450 K）。同时，Cs₄FePb₂Cl₁₂的Δ_HM~0.55 eV较宽、MAE~380μeV/ Fe较大，使Cs₄FePb₂Cl₁₂成为自旋电子学中最好的半金属材料之一。值得注意的是，当Cs₄FePb₂Cl₁₂层的厚度减小到单层时，它仍可以以高Tc~370 K和强MAE~318 μeV / Fe维持半金属性。Cs₄FePb₂Cl₁₂的磁耦合和MAE均可用施加外部应变加以有效地操纵。Cs₄FePb₂Cl₁₂单层的发现，丰富了2D磁体家族，也有望应用于从传感到数据存储的广泛领域。

该文近期发表于npj Computational Materials 5: 114 (2019)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Prediction ofroom-temperature half-metallicity in layered halide double perovskites 

Jian Xu, Changsong Xu, Jian-Bo Liu, LaurentBellaiche, Hongjun Xiang, Bai-Xin Liu & Bing Huang 

Half-metallic ferromagnets (HMFs) that possess intriguing physical properties with completely spin-polarized current are key candidates for high-efficiency spintronic devices. However, HMFs that could simultaneously have high Curie temperature (T_c), wide half-metallic gap (Δ_HM), and large bulk magnetocrystalline anisotropy energy (MAE) are very rare, which significantly restrict their room-temperature (RT) applications. In this article, through materials screening in layered halide double perovskites (LHDPs), we have theoretically identified that Cs₄FePb₂Cl₁₂, which has good crystallographic, dynamic and thermal stabilities, possesses an intrinsichalf-metallic ground-state with a high T_c~450K. Interestingly, the long-range ferromagnetic ordering in bulk Cs₄FePb₂Cl₁₂ is contributed by the strong super-superexchange interactions between the neighboring Fe d orbitals mediated by different anionic Cl p orbitals. The high T_c oflayered Cs₄FePb₂Cl₁₂ can be well maintained even in the monolayer limitation, i.e., T_c~370K for Cs₄FePb₂Cl₁₂ monolayer, which is critical for nanoscale device applications. Moreover, both bulk and monolayer Cs₄FePb₂Cl₁₂ can exhibit wide Δ_HM~0.55eV and large MAE >320μeV/Fe, comparable to that of the best HMFs reported in the literature. Our findings can significantly extend the potentials of  LHDPs for high-temperature spintronic applications.

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