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1946年，李政道被公派到美国，在芝加哥大学师从费米学起了理论物理。那时杨振宁已在芝加哥大学当助教，他接到恩师吴大猷的通知，给李政道他们在大学国际公寓预定了房间。杨振宁也是西南联大校友，但比李政道高两个年级。这是李、杨的初次谋面。
同在一所学校，交往自然开始。二人开始联名发表论文，在生活上也成了亲密的朋友。
博士毕业后，1950年，李政道到伯克利加州大学工作，担任物理系助教。当时，朝鲜战争爆发，加州地方反华气焰嚣张，因而李政道在加州并不愉快。
此前，1949年秋，杨振宁来到了普林斯顿高等研究院做访问成员。他知道李政道在加州的情况，于是两人商量，李政道也来普林斯顿，可以一起作研究。
于是，杨振宁去找了院长奥本海默(美国原子弹之父)，请他给李政道发出邀请信。1951年9月，李政道偕夫人来到普林斯顿高等研究院。
李、杨两家比邻而居，两家人来往密切。1951年秋，他们写了两篇统计力学论文，首次给出了不同热力学函数的严格定义。
论文署名次序第一次分手
但此时纠纷却发生了，由头是他们合写的两篇论文的署名次序问题。
署名问题给二人带来裂隙，李政道决定不再和杨振宁合作，离开普林斯顿，去哥伦比亚大学担任助理教授。三年后，1956年，他29岁时，成为哥伦比亚大学有史以来最年轻的教授。
一件偶然的事情，却使二人恢复了合作。1953年，杨振宁曾去布鲁克黑文国家实验室工作一年，和米尔斯合作发表了一篇论文《同位旋守恒和同位元旋规范不变性》，其中提出了后来十分有名的杨-米尔斯规范场方程。
但是，当时李政道对这篇论文的出发点是否正确持严重怀疑。一次，杨振宁到哥伦比亚大学来看李政道，李把他的看法告诉了杨。经过激烈的讨论，杨同意了李的意见，还共同署名，李前杨后，发表了论文《重粒子守恒和普适规范转换》。
共获诺奖排名再爆冲突
1957年10月，瑞典皇家科学院宣布，把当年的物理奖授予李政道和杨振宁。
11月，李政道要为去斯德哥尔摩领奖做准备。《李政道传》称，当他们到了斯德哥尔摩，杨振宁忽然提出，授奖时他希望能按年龄顺序在李政道之前受奖。
李政道对此大为惊讶，不同意这么做，但是，杨振宁又去求李政道夫人秦惠箬。秦惠箬对李政道说，假如为这件事闹出笑话，让外国人看不起，太丢脸。这样李才勉强地同意。
外界认为，杨振宁与李政道之争的关键问题是，谁第一个提出宇称不守恒的思想，谁的贡献最大。而杨振宁、李政道亲密关系的正式破裂，其导火索在于1962年美国《纽约客》杂志的伯恩斯坦的文章《宇称问题侧记》。这篇文章讲到两人如何研究弱作用中宇称不守恒问题而得到诺贝尔奖的经过。
杨振宁读过访问的稿子，意识到对自己不利，曾请普林斯顿高等研究院院长欧本海默出面制止文章刊登，但文章还是刊登了。杨李两人终于决裂。
1998年香港电台制作杨振宁专辑，杨振宁形容他和李政道的关系时指出，「有时候比我们和我们的太太之间的关系还要密切…，这样深厚的一个关系，破裂的时候，我想跟一个婚姻的破裂，是在同一等级的痛苦。」
杨、李两人都是前中央研究院院长吴大猷的得意门生，据了解吴大猷也曾为两人的决裂尝试从中排解，可惜两人裂痕已深，无人可以挽回。
杨振宁曾在1989年写信给吴大猷，首次向恩师说明两人决裂的大致经过，信中写着：「政道和我的合作，和我们的决裂，都是我一生的大事。」