Appl. Phys. Lett. ：↑↑↓↓-类磁结构在多铁性材料Y2NiMnO6磁电耦合效应中的本征角色

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多铁性是凝聚态物理领域的一个重要研究课题，它同时涉及材料的charge, orbital, spin和lattice自由度，具有丰富的物理现象和内涵。其中的磁电耦合效应被广泛认为是值得挑战且最具发展潜力的研究方向。上个世纪50年代的多铁物理主要是基于朗道的维象理论，对微观的起源认识较少。近十几年的研究主要集中在三种序参量的耦合及微观机制，尤其强的磁电耦合，具有丰富的物理。磁电多铁性材料根据铁电性的形成机制不同又可以分为结构磁性铁电体 (type I) 和电子磁性铁电体 (type II) 。Type II 多铁性材料中铁电性的主要来源是磁有序，正因如此，type II 多铁无论在磁控电或是电控磁方面都有广泛应用。但是低的居里温度和弱的磁电耦合效应成为了研究磁电多铁性材料的瓶颈问题。因此需要科技人员搜索具备优良性质的磁电多铁性材料。

图1. 多铁性材料中的各种序参量

近日，长春理工大学激光技术与应用重点实验室的辛潮副研究员与北京大学深圳研究生院新材料学院的潘锋教授团队和哈尔滨工业大学物理系宋炳乾博士合作，针对双钙钛矿Y₂NiMnO₆多铁性材料 (图2)，系统研究了其多铁性的形成以及磁电耦合机制。基于密度泛函理论的第一性原理计算，并且在计算中考虑到库伦排斥作用(Hubbard U)，得到Y₂NiMnO₆的基态磁结构为铁磁性，同时发现↑↑↓↓的反铁磁结构能量非常接近与铁磁性结构的能量。通过拟合Heisenberg哈密顿量，得到最近邻以及次近邻交换积分，并且利用蒙特卡洛模拟结合平均场近似估算了Y₂NiMnO₆的磁性转变温度为75～80K，非常接近与实验值81K。

图2. Y₂NiMnO₆晶体结构(a) 离子位移方向(b)自旋密度

在研究中首次引入Zeeman磁场能量的表达式，系统研究了体系铁电性的来源，通过旋转↑↑↓↓磁结构中的自旋充分模拟外加磁场的情况 (图3)，当外加磁场方向沿易磁化轴 (c轴)，即自旋方向由初始状态沿ab面呈现↑↑↓↓磁结构，逐渐向晶格c轴发生spin-flop转变的过程，体系的电极化强度也有初始状态的1.96uC/cm²逐渐消失，从而实现外加磁场调控电极化。在Yi₂NiMnO₆体系中，电极化来源于两个部分的贡献，一部分是电子部分的贡献，即↑↑↓↓磁结构导致的极化电荷重新分布，(磁结构破坏体系的中心反演对称性); 另一部分来源于磁致伸缩导致的离子去中心化位移。两部分的贡献方向相同，且大小在同一数量级上，这是导致Yi₂NiMnO₆体系具有较大电极化的主要原因 (图4)。

图3. Yi₂NiMnO₆中Spin-flop的方向，(a)~(e)分别为E类磁结构中对应的0～90自旋排列

图4. (a) Zeeman能量场拟合曲线; (b) 随自旋翻转角度变化的电极化变化

利用Berry-Phase方法计算了体系的电极化，并且发现使电极化发生180º 翻转的绝热路径 (图5)。在计算中构建1x1x2超胞，通过逐渐旋转偶数层的自旋方向，固定奇数层的自旋方向不变，计算了Yi₂NiMnO₆中的晶格结构，电子结构以及电极化的变化 (图6)，在旋转自旋的过程中发现能量的双势阱曲线。当奇数层的自旋与偶数层自旋垂直时，电极化为零。整个旋转自旋的过程模拟了外加磁场的情况，也充分在Yi₂NiMnO₆中实现磁场导致电极化发生反转的磁控电过程。

图5. 发生电极化180º 翻转的绝热路径

图6. (a)总能量随偶数层自旋方向的变化;  (b) 总电极化以及离子部分和电子部分的贡献随自旋方向的变化

针对多铁性材料中磁性和铁电性共存及耦合的问题，本文提出了一种使电极化发生180º 反转的spin-flop模型。基于Heisenberg有效哈密顿量，系统研究了Yi₂NiMnO₆体系基态的磁结构，发现Yi₂NiMnO₆基态具有铁磁性，而↑↑↓↓类磁结构能量非常接近于铁磁性能量。通过Berry-Phase方法精准计算了↑↑↓↓磁结构对应的电极化大小 (0.78uC/cm²)。并且系统讨论了↑↑↓↓磁结构对体磁电耦合效应的本征影响。上述工作从电子结构及自旋理解和优化体系的磁电耦合策略，从而实现磁控电的磁电耦合提供了新的研究思路。

该成果发表在国际著名期刊Applied Physics Letters 116. 24, 2020. (Nature Index)上，长春理工大学辛潮副研究员为论文第一作者，长春理工大学金光勇研究员和北京大学新材料学院潘锋教授为共同通讯作者，哈尔滨工业大学宋炳乾博士参与本项工作研究。该工作获得国家自然科学基金联合基金项目、吉林省教育厅等项目支持。

文献链接：

Intrinsic role of ↑↑↓↓-type magnetic structure on magnetoelectric coupling in Y₂NiMnO₆

https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0009568

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