中科院汪国雄/高敦峰课题组：实现工业电流密度下的CO2电催化还原制备燃料和化学品

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CO₂电催化还原反应(CO₂RR)与可再生能源或富余核电利用相结合，从水中获取氢，在温和的反应条件下将CO₂一步转化为高附加值的燃料及化学品，可同时实现CO₂的高效转化利用和大规模电能存储。面向实际应用的CO₂RR过程要求电流密度、目标产物法拉第效率、能量效率和稳定性等指标均达到工业级水平。当前CO₂RR研究面临着CO₂分子热力学稳定、转化路径复杂、易发生竞争性的析氢副反应、C-C偶联难以发生等重要科学挑战，严重制约了CO₂RR性能的提升。近年来CO₂RR研究在催化剂的理性设计方面取得了重要进展，显著降低了反应过电势，提高了甲酸和CO等C1产物的法拉第效率和电流密度。然而大部分CO₂RR性能测试是在H型电解池中进行，受水中低CO₂溶解度的限制，电流密度只能达到几十mA cm^-2，难以达到工业电流密度（>200 mA cm^-2）。通过设计气体扩散电极构建气液固三相反应界面，流动电解池可将CO2RR的电流密度提高到几百mA cm^-2甚至A cm^-2。然而阴极液体电解质层的存在增加了电解池的内阻，造成总体能量效率较低。最有效的方法是发展聚合物电解质膜CO₂电解器，其核心部件是由阳极、聚合物电解质膜和阴极组成的膜电极结构。电解质膜具有高的离子传导性，其厚度只有几十微米，减小了阴极和阳极之间的距离，显著降低了电解器内阻，有利于提高能量效率。以Nafion膜为代表的阳离子交换膜技术已经发展比较成熟，但其酸性特点使得CO₂RR不能同时达到高的电流密度和法拉第效率。碱性阴离子聚合物电解质膜可有效抑制析氢副反应的发生，更适用于CO₂电解器。然而，目前文献报道的阴离子聚合物电解质膜CO₂电解器较少，其CO₂RR性能有待进一步提高。中国科学院大连化学物理研究所汪国雄和高敦峰课题组通过设计和优化阴离子交换膜CO₂电解器实现了工业电流密度下的CO₂电催化还原制备燃料和化学品。作者设计和组装了阴离子交换膜CO₂电解器，分别以Pd/C和Cu纳米粒子催化剂为阴极，研究了其CO₂RR性能，并考察了阳极电解质、阴极催化层粘结剂对CO₂RR性能的影响。在优化的反应条件下，Pd/C催化剂在电流密度200mA cm^-2时，CO法拉第效率为98%，能量效率达到48.8%，Cu催化剂在电流密度350 mA cm^-2时，能量效率为30.5%，CO₂RR总法拉第效率为81.9%。两种催化剂在CO₂电解器运行中也表现出良好的稳定性。这项研究表明阴离子聚合物电解质膜CO₂电解器在实现工业电流密度下CO₂RR制备燃料和化学品方面表现出有潜力的应用前景。

图1. (a) CO₂电解器示意图，(b,c)铜催化剂的CO₂RR性能 

该成果以“CO₂ electrolysis at industrial current densities using anion exchange membrane based electrolyzers”为题，最新在线发表于Science China Chemistry上。

原文链接：

https://doi.org/10.1007/s11426-020-9825-9

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