青岛科大王磊教授/赖建平教授团队Adv. Energy Mater.：在电催化固氮领域取得重要进展

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作为制造肥料，炸药，药物，燃料等的原料，NH₃在农业生产，化学和制药以及国防安全中起着不可替代的作用。目前，NH₃传统的生产方法主要采用Haber-Bosch技术，然而在此过程中除了产生NH₃外，还会产生大量的CO₂，加剧温室效应。除了高温和高压的技术要求外，还需要大量的能量输入。近年来N₂的电化学还原（NRR）由于其简单，可持续性，高能量转换效率和避免使用昂贵的试剂等优点而受到青睐。为了实现NRR的高活性和出色的稳定性，迄今为止已经开发了多种改善电催化剂性能的方法，包括元素掺杂，缺陷，控制晶相和表面改性等。然而，尚未报道关于电催化剂晶面与NRR活性之间关系的系统研究。近日，青岛科技大学王磊、赖建平教授在国际知名期刊Advanced Energy Materials（影响因子25.245）上发表了题为“Exposure of Definite Palladium Facets Boosts Electrocatalytic Nitrogen Fixation at Low Overpotential”的研究论文，深入探究了暴露的晶面对电催化氮还原的影响。包括主要暴露（100）晶面的Pd立方体，暴露（111）晶面的Pd八面体和暴露（110）晶面的Pd菱形十二面体。（图1a, 1c, 1d）。
图1 (a) Pd立方体的TEM图像，(b) HRTEM图像，(c) Pd八面体的TEM图像，(d) Pd菱形十二面体的TEM图像。
实验数据表明，Pd立方体在0 Vvs.RHE时具有最高的催化活性，达到24.3 μg mg-1cath-1（4.86 μg h-1cm-2）的NH3产率，对应的法拉第效率FE值为36.6％，分别是Pd八面体和Pd菱形十二面体的2.7倍和5.3倍。同时，它也是目前所报道的在低过电位下实现高活性的最佳催化材料之一。相比其他报道的催化剂而言，实现了巨大进步。理论计算进一步表明，Pd（100）比其它晶面不仅显示出较低的*NNH能垒，而且从*NH3生成NH3的过程也具有相对最低的能垒，这也是整个过程的速率确定步骤，从而决定了在低过电势下Pd立方体具有最出色的NRR性能。这项研究为开发高活性的新型NRR电催化剂开辟一条新的途径。

青岛科技大学王磊教授和赖建平教授为论文的共同通讯作者，硕士生赵欢和张丹为共同第一作者。这项工作得到了国家自然科学基金面上项目，山东省自然科学杰出青年基金，山东省高校青年创新基金和山东省泰山学者计划的支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002131

来源：青岛科技大学

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