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Angew. Chem. :阴离子诱导织构化生长无枝晶锌金属负极用于水系可充电池

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发展高效、安全、可持续的新型电化学储能技术是应对全球能源与环境危机的有效途径。作为新型储能技术,基于金属负极的可充电池亟待解决其金属负极循环可逆性低这一根本问题。


锌(Zn)金属具有地壳储量丰富、电化学性能良好和对环境友好上的优势;作为负极有力推动了水系可充电池的发展。然而,在中性或偏酸性电解液中,锌金属负极会产生枝晶,甚至造成短路,极大地影响了其循环寿命,阻碍了高性能可逆水系锌电池的开发。目前,锌枝晶与锌晶面结构的内在关联尚不明确,对该问题进行系统深入的研究是构建高性能可逆水系锌金属电池的关键。


近日,长沙理工大学袁度、南京邮电大学赵进同新加坡国立大学Wong Ming Wah教授、南洋理工大学Madhavi Srinivasan教授合作提出了阴离子诱导电化学沉积生长择优取向锌金属负极的方法:通过调控阴离子基团与锌离子配位,实现了对锌金属择优取向生长的有效控制;在此基础上,阐明了锌金属的不同择优取向及暴露晶面对其电化学性能的影响机制。

极图测试表明在三氟甲磺酸锌电解液中电沉积制备的锌金属具有(002)择优取向及面内排列,这与在硫酸锌电解液中制备的(101)择优取向形成鲜明对比;DFT理论模拟计算揭示磺酸基团与锌离子的强作用改变了锌离子在电解液与电解液-铜界面的配位,从而诱导了(002)择优取向的形成;在此基础上,提出并验证了磺酸基团诱导(002)锌沉积模型,实现了在不同类型的导电基底上进行(002)晶面择优取向沉积锌。

在高电流密度(10 mA cm-2) 的溶解-沉积过程中,(002)取向锌比 (101)取向锌具有更佳的循环稳定性,在200小时的长循环后无锌枝晶形成。表面分析指出(002)晶面对锌金属沉积具有模板诱导沉积作用。同时,基于(002)取向锌组装的V2O5|Zn全电池也展示出良好的循环稳定性。


该阴离子诱导织构化法促进了亲锌型电解液在调控锌的生长作用机制方面的研究;明确了锌的(002)择优取向在水系金属锌电池中的优势,推动了水系可充电池中锌化学的发展。


原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202015488


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