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武汉理工沈凌副教授与中山大学应杰副教授Chem. Asian J. :石墨烯负载超长PtPd合金纳米线用于电催化甲醇氧化

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直接甲醇燃料电池(DMFC)具有高能量转换效率和低碳排放的特点,被认为是便携式电子设备和新能源汽车最有前途的技术之一。其中,甲醇氧化反应(MOR)Pt基电催化剂的高活性和持久性设计是实现DMFC广泛商业应用的先决条件。近年来,具有高比表面积、高电导率和高柔韧性的Pt基纳米线与传统的Pt纳米粒子相比已被证明不易溶解/聚集/奥斯特瓦尔德熟化,从而大大提高了催化活性和稳定性。然而,常见的Pt基纳米线的合成需要加入模板或表面活性剂,在一定程度上限制了其规模化合成,并且可能抑制了其催化活性。因此,如何发展简便的合成策略,提升Pt基纳米线的催化活性和稳定性依旧是研究重点。

图1. a) PtPd NWs/graphene的SEM图;b) PtPd NWs/graphene的HAADF-STEM图和相应的元素分布图;c) PtPd NWs/graphene, Pt NWs/graphene和商用Pt/C的计时电流曲线。

近日,武汉理工大学沈凌等和中山大学应杰(通讯作者)合作,通过在合成过程中引入具有化学性质稳定和电化学性能优异的石墨烯作为载体,在无模板和表面活性剂的情况下,一锅法制备获得了一种石墨烯负载的具有较大长径比的PtPd合金纳米线电催化剂(PtPd NWs/graphene)。通过改变前驱体浓度,可以控制Pt和Pd的比例。此外,石墨烯载体的引入,大幅度的提高了PtPd合金纳米线的分散性,避免其团聚导致的活性降低。催化结果表明,在碱性体系中PtPd NWs/graphene的电催化氧化甲醇的活性(1030 mA mg−1metal)远优于Pt NWs/graphene(634 mA mg−1metal)和商用Pt/C催化剂(543 mA mg−1metal)。同时,PtPd NWs/graphene也具有较好的电催化氧化甲醇的稳定性。PtPd NWs/graphene优异的电催化甲醇氧化性能可以归结于:1)在Pt中引入Pd会改变其表面原子排列,削弱含氧物质的化学吸附,增加活性位点的数量,从而促进整体催化性能;2)一维纳米线结构的设计进一步抑制催化反应过程中金属的溶解和团聚;3)石墨烯载体的使用,有效地分散具有较大长径比的PtPd合金纳米线,提高催化活性位点的利用效率。该工作为制备具有高活性和高稳定性的负载型Pt基合金电催化剂提供了一种简便的合成设计思路。


原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/asia.202100156


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