吉林大学孙俊奇教授 ACS Mater. Lett.：聚乙烯醇/聚丙烯酸复合物超强水性粘合剂

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胶粘剂在电子、医疗、家居装饰、航空航天技术、文物修复等领域发挥着至关重要的作用。几十年来，种类繁多的新型胶粘剂的产生，丰富了粘合剂体系并扩展了其应用范围。目前，含油聚合物粘合剂因其超高的粘合强度以及快速固化的特点得以广泛使用。然而，含油粘合剂的合成通常涉及有毒化学品和挥发性有机溶剂，导致一系列环境问题的产生。水性粘合剂具备可逆粘合，各向异性粘合，以及湿材料粘合的特点，因此被认为是替代油性粘合剂的最佳选择。但水性粘合剂的实际应用还需要克服一些问题，例如相对粘合强度低于含油粘合剂，制备过程繁琐，并且在合成过程中使用昂贵且对环境不友好的化学品。

此前，作者发现，具有互补作用的聚合物络合可用来制造具有良好械性能的复合材料。在本次工作中，作者设计了一种水溶性的具有类似凝胶粘性的高分子复合材料，以用于水性粘合。通过控制界面处的未复合基团，可以很好地平衡这些粘性高分子复合材料的界面粘合力和内聚力，从而获得水性坚韧的粘合剂。具体制备方法，是在水溶液中将聚（乙烯醇）（PVA）与聚（丙烯酸）（PAA）复合来制备超强水基超分子粘合剂。通过掺入 Laponite RD（Lap）的粘土纳米片，可以进一步增强 PVA/PAA 粘合剂的粘合力。PVA/PAA 粘合剂和掺入 Lap 纳米片的 PVA/PAA 粘合剂（表示为 PVA/PAA-Lap）对木材的剪切强度分别达到~14.3 MPa 和~16.5 MPa。该制备工艺适用于水性PVA/PAA和PVA/PAA-Lap胶粘剂的大规模制备。

图1. 水性粘合剂的制备方法以及力学表征

作者将 PVA (4 mg mL-1, pH 2.0) 和 PAA (1.31 mg mL-1, pH 2.0) 的水溶液在室温搅拌下以 5 mL min^-1 的流速通过蠕动泵混合以产生混浊的水分散体系（图 1）。  PVA和PAA链之间的氢键作用是形成PVA/PAA复合物的主要驱动力。PVA5/PAA1_450k 粘合剂的粘度随着剪切速率的增加而显着降低，这意味着该粘合剂在剪切力下具有很强的流动趋势。PVA5/PAA1_450k 粘合剂的剪切变稀行为允许粘合剂通过注射器注入后保持在原地（图 1，e）。搭接剪切测试PVA5/PAA1_450k粘合剂对载玻片的粘合强度，测得剪切粘附强度为 5.9 ± 0.6 MPa，优于单独的 PVA和PAA（PVA 为 1.6 ± 0.4 MPa，PAA 为 1.1 ± 0.4 MPa）。

图2. 力学表征

随后作者进行了老化试验以进一步研究 PVA/PAA 粘合剂的粘合性能（图 3）。PVA5/PAA1_450k 粘合剂对载玻片的粘合强度随室温老化而降低，老化 8 天后达到 3.0±0.2 MPa。流变测量表明，与新制备的粘合剂相比，老化8天的 PVA5/PAA1_450k 粘合剂具有增加的储能模量（G'）（图 3b）。这些结果表明，随着老化，粘合剂通过在粘合剂内形成更多的氢键而逐渐达到热力学平衡状态，进而消耗粘合剂表面的自由结合基团。当胶合玻璃、铁和木板在环境条件下储存2年时，它们的粘合强度没有下降（图 5b）。该结果表明，在环境条件下，PVA1/PAA1.5_450k-Lap胶粘剂可以实现稳定和长期的粘合。

图3. 老化试验

综上，在本次工作中，作者利用简单的聚合物复合制备了超强水性 PVA/PAA 和 PVA/PAA-Lap 粘合剂。这些粘合剂对木材、玻璃和金属等多种被粘物表现出很强的粘合力。该工作将为通过聚合物络合制备超强水性粘合剂建立一种新的有效方法。

该研究以Superstrong Water-Based Supramolecular Adhesives Derived from Poly(vinyl alcohol)/Poly(acrylic acid) Complexes为题，发表在ACS Materials Lett.上。本次工作的通讯作者是来自吉林大学的孙俊奇教授。

原文链接
https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.1c00167

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