城大李振声教授与苏州大学李盛亮教授《ACS AMI》：多功能碳基气凝胶—应用于太阳能蒸发器界面水蒸发中低沸点物质压制和高效水净化

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清洁水资源对人类的生存和发展起着至关重要的作用，饮用水缺乏已经成为社会关注的主要问题之一。太阳能驱动的水纯化和海水淡化技术因为其本身的无能耗和环境友好等特性吸引大量的关注，也被认可有望解决未来能源和水资源的重要方法。近年来，太阳能驱动的界面水蒸发技术在水净化领域得到了广泛的研究，包括污水净化，发电，产氢，太阳能杀菌等。具体来说，大多数太阳能蒸发系统主要是采用材料器件与太阳能光制热材料复合，在太阳光照射下实现界面水蒸发而发挥水净化功能。前期研究已经取得了高效的光热转换效率和较好的水净化效果，促进了该技术在环境健康领域的发展。但是，在水蒸发过程中，低沸点污染物(如汞、有机溶剂、杀虫剂等)随着蒸发过程一同被蒸发出来，低沸点污染物仍然存在纯化过的水中，导致水纯化的效率降低，重金属等污染会影响健康饮水的质量和品质。因此，发展可有效压制低沸点物质的蒸发和污染依然是一个迫切需要解决的重要科学问题。

香港城市大学李振声教授和苏州大学李盛亮教授团队在太阳能驱动的水蒸发领域研究基础上(ACS Energy Lett. 2020, 5, 2698; Small Methods 2021, 5, 2100036; J. Mater. Chem. A 2021, 9, 2104; J. Mater. Chem. A 2020, 8, 10742; Mater. Today Energy 2020, 18, 100498)又一次取得新进展，探索了太阳能驱动的界面水蒸发过程中压制低沸点污染物的蒸发，提高水纯度和品质，相关成果以标题为“Multi-Synergistic Removal of Low-Boiling-Point Contaminants with Efficient Carbon Aerogel-Based Solar Purifier”发表在ACS Applied Materials & Interfaces(DOI: 10.1021/acsami.1c06000)。香港城市大学化学系博士研究生黄钟明为论文第一作者。在这项工作中，研究者解决了在太阳能界面水蒸发过程中低沸点污染物蒸发的问题。研究基于低成本、较好吸附能力的活性炭结合聚乙烯醇原位胶联方法制备杂化蒸发器（CHA）。CHA 被赋予较强的太阳光吸收和光热转化能力，同时内部丰富的官能团和大的比表面积可实现对低沸点的污染物较强的吸附。因此，在水蒸发过程中高效抑制低沸点污染物 (如农药、Hg²⁺离子等)的蒸发，实现增强水净化而不损害太阳能界面水蒸发的效率。在1个太阳的照射下，达到了2.1 kg m⁻² h⁻¹的蒸发速度（示意图 1）。

 示意图 1：太阳光驱动的水蒸发和压制低沸点污染物蒸发的示意图。 

将聚乙烯醇和固体颗粒活性炭通过机械混合，并利用原位成胶能力制备杂化的炭基气凝胶（CHA）。SEM 表征发现，参杂的活性炭颗粒均匀地分布在PVA 网络结构壁上。同时，水接触角实验证实所制备的CHA具有较好的亲水性。润湿性实验也证明了该CHA具有良好的水运输性能。空白的蒸发器显示白色具有较弱的吸光能力，然而在掺杂活性炭之后，蒸发器显示黑色并且具有较高的太阳光全光谱吸光能力。良好的光热转化效果和较好的隔热性能被研究者证实，该属性为蒸发器的应用提供了理论基础。

 图一：PVA胶和活性炭的SEM图(a)、水接触角实验(b)和润湿性实验(c)。(d) CHA和空白PVA的反射光谱。(e)光热转化温度分布图。(f) CHA隔热实验。 

接下来，将所制备的CHA分别放于水溶性和脂溶性的染料中考察CHA 的吸附性能。实验发现，CHA 可以快速吸附染料溶液。同时在挤压作用下，可以得到比较纯净的水。数值统计发现，CHA 对两种染料的吸附能力达到90 %以上。CHA在不同温度下的吸附能力也进行了考察。研究发现在光照的情况下，CHA 对结晶紫和苏丹红的吸附能力提高了约1.6 和1.4 倍。吸附稳定性实验证明进一步证实了CHA 具有较好的吸附洗脱能力，且在10个循环内仍保持良好的吸附能力。

 图二：(a) CHA 对于水溶性和脂溶性染料的吸附过程。(b) 两种染料吸附能力的对比。(c) CHA 在不同的光照条件下的红外热图。(d) CHA在不同的温度下吸附能力对比。(e) 染料吸附稳定性考察。
 

接下来，研究者用太阳光模拟器在5 kW/m² 的功率照射下，CHA器件诱发出明显的水蒸汽。同时红外图发现光热被保持在CHA中并没有向环境中扩散的迹象。研究者进一步考察了在不同的光照条件下的温度分布和水蒸发速度，证实了该器件水蒸发速度对光照强度依赖性。同时用混合染料污染模拟水进一步考查水纯化能力，研究表明该器件所净化的纯水具有良好的水品质，且所得纯水中的金属离子下降约3个数量级，进一步说明CHA 具备较好的水纯化能力。

 图三：太阳光驱动的水蒸发图 (a)和光热温度变化图 (b)。不同光照条件下的温度变化(c)和光热水蒸发效率 (d)。e) 纯化后的水明场照片和纯化前后的吸收光谱变化。(f) 纯化后水中的离子强度变化。

研究者进一步考察了CHA压制低沸点污染物蒸发能力，如图四示意图所示，研究者选择三种低沸点的农药分子，乐果，氧化乐果，马拉硫磷作为研究对象。蒸发前和蒸发后的水中低沸点分子浓度分别用气相色谱测量，结果如图四c所示，相比于没有吸附能力的AuHA 蒸发器，CHA 表现出较好的压制和阻拦低沸点物质的蒸发的特性。研究者认为是CHA 中存在大量的功能基团和活性炭的大的比表面积所致。同时，活性炭的吸附能力赋予CHA 的压制低沸点物质的蒸发功能。此外，该器件对金属汞离子也表现出较好的压制蒸发的能力。

 图四：(a) 压制低沸点污染物蒸发的示意图。(b) 三种农药分子式和相对分子量信息。(c) 蒸发前后的三种农药分子浓度变化。(d) 蒸发前后的汞离子浓度变化。 图五：室外水纯化的示意图(a)和真实的蒸发设备(b)。(c) 室外水纯化的速度和实验参数。
 为了更好的将该研究器件服务生活，研究者进一步扩大器件制备尺寸和规模并进行室外自然光驱动的水纯化实验。实验利用颜料污水做水源并自制的水收集装置。在自然太阳光照射下，该器件展现了良好的太阳光驱动的水收集效率和长期稳定性。该研究和相关器件可以满足普通家庭纯水日常使用，有望应用于缺水地区和海水净化区的实际应用。

原文链接
https://doi.org/10.1021/acsami.1c06000 

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