燕大李雪爱/王海燕和西工大吴宏景《Adv. Opt. Mater.》: 结构工程构筑三维连通石墨烯纳米笼用于高效微波吸收

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以5G（sub-6 GHz）为代表的无线通讯技术的飞速发展使得人们也面临着随之而来的电磁干扰及电磁污染等现实问题，电磁吸波材料作为一种能够高效地将电磁能量转换成以热能为主的其它形式能量—从而消耗电磁波的一种功能材料，在解决以上问题中扮演着至关重要的角色。

利用空心结构工程改善碳基吸波材料的阻抗匹配特性已在多种体系中得到了充分的展示，碳纳米笼便是其中最具有代表性的结构之一。虽然碳纳米笼在追求波阻抗与输入阻抗之间的匹配取得了良好的效果，但同时由于其低石墨化程度以及0D结构也付出了电损耗能力减弱的代价。在与大量的绝缘介质复合之后，独立分散分布的碳纳米笼犹如海洋中被无垠的海水分隔而开的一座座孤岛，其相互之间的相互作用也因而很大程度上的被弱化，尤其是体现在电子转移上。因此，如果在保证阻抗匹配的前提下，增强碳纳米笼之间的“相互配合”将会十分有利于进一步地改善其综合吸波性能。

近日，燕山大学李雪爱、王海燕团队联合西北工业大学吴宏景团队利用一种自牺牲原位生长法合成了一种由0D石墨烯纳米笼组装而成的3D连通石墨烯纳米笼结构（3DIGCs），通过在绝缘介质中构建具有高电导率（≈1265.8 S m⁻¹）的空心“群岛”状三维导电网络，保证了阻抗匹配的同时也极大地促进了材料的电损耗能力。同时，作者结合了数字仿真技术深入地探讨了两种不同结构与其电损耗能力之间的构效关系，并阐明了3DIGCs在2-18 GHz频率下主导的电损耗行为。与碳纳米笼相比，文中所制备的3DIGCs的优势体现在以下三个方面：一、仅数个纳米厚度的石墨烯外壳以及连通空心结构有利于压制趋肤效应、改善阻抗匹配；二、高导电率的连续石墨烯笼框架促进了电子在绝缘介质中的传输与跃迁，电阻损耗大幅增强；三、由3DIGCs独特的高曲率、类分级多孔结构自发引入的缺陷及异质界面在高频下产生了极化弛豫损耗。因此，此材料实现了阻抗匹配特性与强电损耗特性之间的集合，展现出了全面优异的吸波性能，为利用结构工程开发新型石墨烯基吸波材料提供了一个思路。 
图1 样品的合成与生长机理分析。a）3DIGCs合成路线示意图，b）C500和400℃以下热处理样品的XRD图谱，c）热解前后样品的FTIR光谱，以及d）3DIGCs的微观结构示意图

图2 样品的形貌与微观结构分析。a，d，g）3DIGC-700，b，e，h）3DIGC-750和c，f，i）3DIGC-800的TEM、大倍率TEM和HRTEM图像（插图为相应的SAED图像）；j）石墨烯纳米笼晶格条纹的HRTEM图像，k）石墨烯壳平均层间距离为0.348 nm，及i）3DIGC-750的HAADF-STEM图像和EDS mapping图像  
图3 样品的组分结构表征。3DIGCs的a）XRD图谱，b）TG曲线，c）数码照片，d）磁滞回线，e）Raman光谱，f）N₂吸附-脱附等温曲线，g）DFT孔径分布，h）XPS光谱，以及i）C 1s和N 1s的XPS精细谱 
图4 样品的吸波性能与对比。各样品的a, b, c) 反射损耗（RL）-频率-厚度的3D性能图,以及d, e, f) 相应的2D等高线；g）样品3DIGC-750在厚度为1.45–2.35 mm的RL，h）各样品在厚度为1.35–1.85 mm下有效吸收带宽值（EAB）对比；i） 在同等厚度1.45 mm下，3DIGC-750与最近报道碳纳米笼的RL和EAB对比 
图5 数字仿真分析。a）数字仿真（NS）模型示意图；NS分别模拟了b, g）独立的石墨烯纳米笼孤岛及d, i）互连的石墨烯纳米笼群岛在2.5 GHz（绿色方框）和9.0 GHz（蓝色方框）下的电损耗能力；c、e、h、j）横截面上相应的电能分布密度；f）石蜡基质中两种结构的电子运动对比示意图 
图6 a）实心结构和空心结构阻抗匹配示意图；b）3DIGCs的衰减常数α；c, d, e）各样品阻抗匹配因子Z二维等高图；f）3DIGCs中主导的电磁能量损耗机制示意图

相关工作以“Structure Engineering of Graphene Nanocages toward High-Performance Microwave Absorption Applications” (DOI: 10.1002/adom.202101904)为题发表于《Advanced Optical Materials》，燕山大学硕士研究生张璨为论文第一作者，李雪爱、吴宏景和王海燕为通讯作者。该工作得到国家自然科学基金等基金的支持。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adom.202101904

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