北京大学曲波团队 Adv. Sci.：非铅双钙钛矿Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6量子点白光二极管

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北京大学物理学院曲波科研团队首次成功制备出基于非铅双钙钛矿Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆量子点（QDs）的电驱动白光二极管，器件拥有接近标准白光的CIE色度坐标(0.32, 0.32)/6432 K，显色指数高达94.5，同时显现出优异的工作稳定性，在大气环境下测得器件工作寿命（T₅₀）约为48.53 min。理论计算结果和实验表征共同证明了Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs的宽谱发射来源于自限域激子。

近年来，钙钛矿材料因其优异的光电性能和易于溶液法制备等优点，在光电器件领域大放异彩。在白光显示与照明方面，钙钛矿也有不俗表现。然而其本征的不稳定性和铅元素的毒性，都限制了铅基钙钛矿的商业化发展，因此稳定性优异且环境友好的非铅双钙钛矿逐渐引起科学家的注意。非铅双钙钛矿量子点具有宽谱发射的特性，适于白光器件的制备，但目前相关研究多集中于光致发光方面，缺乏电致发光器件的报道。

北京大学曲波科研团队针对这一重要科学问题进行了深入而系统地研究：首先采用热注入法合成了晶型规整，形貌均一的立方相Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs。之后，通过密度泛函理论计算阐明了Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆中吸收与复合的光物理过程，同时证明微量的Bi掺杂可以打破直接带隙的双钙钛矿中的跃迁禁阻。光谱和微区图像证明了沉积成膜后，Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs薄膜仍能保持优异的光电性能。高质量量子点为电致发光器件的成功制备奠定了基础，且经过三苯基氧膦（TPPO）钝化后，器件的最高亮度达到158 cd m^-2。相关研究成果发表在《Advanced Science》上。

所得Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs表现出紫-橙双色宽谱发射，温度依赖光致发光光谱和瞬态吸收光谱的表征结果证明了紫光发射来源于自由激子复合，而橙光发射来源于自限域激子复合。沉积成膜后，Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs出现岛状团簇。开尔文探针力显微镜图像表明QDs薄膜的表面接触电势差（CPD）约为71.2±5.4 mV，比基底的CPD高约45 mV。另外，在QDs薄膜中，亮区的CPD约为78.2 mV，而暗区的CPD约为63.64 mV。这种差异证明了QD团簇构建了更高的电势壁垒，阻止了载流子的扩散，更有利于激子的产生。

为了制备电致发光器件，曲波科研团队设计了ITO/PVK/Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs/TPBi/LiF/Al的器件结构。其中，采用紫光材料PVK作为器件的空穴传输层，传输载流子的同时补足了Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ QDs中的紫色波段发光，最终成功制备出色坐标（0.32, 0.32）——接近标准白光的电致白光二极管。此外，该科研团队还进一步通过TPPO掺杂对QD薄膜上未被覆盖的空隙进行钝化，从而进一步优化器件性能，减少漏电流。经优化TPPO在QD前驱液中的掺杂比例后，冠军器件展现出约0.08%的外量子效率。

该科研成果首次实现了基于非铅双钙钛矿量子点的电致发光器件，为今后非铅钙钛矿量子点电致发光器件的进一步研究及其性能提升奠定了研究基础。

论文信息： 

Lead-free Double Perovskite Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆ Quantum Dots for White Light-Emitting Diodes

Yuqing Zhang, Zehao Zhang, Wenjin Yu, Yong He, Zhijian Chen, Lixin Xiao, Jun-jie Shi,

Xuan Guo, Shufeng Wang, and Bo Qu*

Advanced Science

DOI: 10.1002/advs.202102895

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202102895

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